探析规整填料型加氢催化剂制备及性能评价

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1、河北工业大学硕士学位论文规整填料型加氢催化剂制备及性能评价姓名：张立佳申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：侯凯湖20080301河北工业大学硕士学位论文规整填料型加氢催化剂制备及性能评价摘要铝金属经阳极氧化后形成氧化物，再经水封、焙烧可形成多孔性载体，然后在其上负载催化活性组分可得金属支撑-多孔层规整填料型催化剂。与传统催化剂相比，金属支撑与催化层一体化催化剂具有良好的导热性能、易加工成各种形状、良好的抗震动性能、高机械强度等优点。若用于催化精馏反应，此类催化剂可起催化剂和精馏填料双重功能，能将反应与产物分离有机

2、结合起来。与装填常规固体催化剂相比，在催化精馏塔内装填规整填料型催化剂可有效解决装填难题，且规整填料型催化剂较高的床层空隙率，更适宜于精馏操作，汽液分布好，不腐蚀设备，塔内不需要特殊构件，催化剂利用率高。本文采用电化学二次氧化方法获得多孔氧化铝膜（规整填料型载体），并在其上负载Mo、Co活性组分制备出了规整填料型加氢脱硫催化剂，并以FCC汽油加氢为探针反应考察了催化剂的加氢脱硫活性。详细研究内容和结果如下：实验考察了阳极氧化过程条件对多孔氧化铝膜载体物理性质的影响。结果表明多孔氧化铝膜载体的适宜制备条件为：电流0.3A

3、、电解液草酸浓度4wt%、，氧化时间1h、水封2-1温度80℃、水封时间3h。在上述条件下，多孔氧化铝膜载体的比表面积可达10.64m·g、平均孔径达5nm。分别以FCC汽油轻、重馏分为原料，在固定床反应器上评价了此类催化剂的催化性能。评价结果表明：Co/Mo=1/2催化剂的活性最高；在反应压力1.5MPa、反应温度350℃、-1氢油比体积比400:1，空速0.61h条件下，FCC汽油轻馏分的脱硫率可达96.1%；在反应-1压力1.5Mpa、反应温度350℃、氢油比400:1、空速为0.24h条件下，FCC汽油重馏分的

4、脱硫率可达96.5%。这表明此类规整型加氢脱硫催化剂具有相对较高的活性和选择性，有可能取代常规的固体加氢脱硫催化剂而用于汽油加氢脱硫的催化精馏过程。关键词：阳极氧化；多孔氧化铝；规整填料；催化剂；催化精馏；加氢脱硫i规整填料型加氢催化剂制备及性能评价PREPARATIONANDEVALUATONOFHYDROGENATIONCATALYSTSSUPPORTEDONFILLER-TYPEPOROUSANODICALUMINAABSTRACTCatalystssupportedonfoller-typeporousanod

5、icaluminacanbeobtainedbypreparingaporousaluminasupportsviatheanodicoxidation-hydration-heatingtreatmentofthinaluminaplate,andthenimpregnatingactivemetalsonthesupports.Comparedwiththeconventionalcatalysts,thecatalystcanoffermanyadvantages,suchaswellheattransferab

6、ility,plasticity,anti-shockandhighmechanicalstrength.Thiskindofcatalysthastwofunctionsseveringascatalystandregularfillerinacatalyticdistillationtower.Comparedwiththeloadingofaconventionalsolidcatalyst,aloadingoftheregularfillercatalystinacatalyticdistillationtow

7、ercaneasilyavoidaloadingproblem,andalsotheloadingwithregularfillercatalystcanprovidehighbedvoidage,wellvaporandliquiddistribution,highcatalyticefficiency,etc.Therefore,regularfillercatalystsaremoresuitableforcatalyticdistillationprocesses.Porousaluminafilms(Al2O

8、3-Al,regularfillersupport)werepreparedviatwo-stepanodizationmethod,andCo-Mo/Al2O3-Alcatalystswereobtainedbyimpregnationwithammoniummolybdateandcobaltnitrate.Selectivi