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《金属助剂改性负载型铂基催化剂催化甘油加氢过程研究》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。
1、学校代码10530学号201510151526分类号TQ032.4密级公开硕士学位论文金属助剂改性负载型铂基催化剂催化甘油加氢过程研究学位申请人冯胜指导教师刘平乐教授学院名称化工学院学科专业化学工程与技术研究方向催化新材料及催化过程二○一八年五月三日GlycerolhydrogenationoverPt-basedcatalystmodifiedwithmetalpromoterCandidateFengshengSupervisorProfessorLiuPingleCollegeCollegeofChem
2、icalEngineeringProgramChemicalEngineeringandtechnologySpecializationCatalysis＆MaterialChemicalEngineeringDegreeMasterofEngineeringUniversityXiangtanUniversityDateMay,2018摘要摘要目前，由于生物柴油行业的飞速发展，甘油作为其中的主要副产物之一逐年过剩。因此，如何更加高效，科学的利用这部分甘油，将有利于生物产业实现高效益、低能耗、低污染的良性发展
3、。丙二醇（1,2-丙二醇，1,3-丙二醇）作为十分重要的有机合成中间体以及化工原料，被广泛的应用在有机合成、制药、医药领域，其中，1,3-丙二醇最重要的用途之一作为合成聚合物，聚对苯二甲酸丙二醇酯(PTT)的重要原料之一。而以甘油为原料，利用高效的催化剂催化加氢得到1,3-丙二醇的方法越来越引起研究者们的关注。本文利用一步法催化加氢生物质甘油得到1,3-丙二醇，实现了高选择性、高转化率生产1,3-丙二醇。主要探讨了活性炭负载贵金属铂，以及助剂改性后的铂基催化剂催化甘油液相加氢过程。本文采用国产福立9790Ⅱ气
4、相色谱进行定量分析，确定主产物和副产物的量，分别选用1,4-丁二醇和正丁醇为内标物，确定了最适合甘油氢解反应的色谱分析条件。采用一次连续浸渍法制备了负载型铂基催化剂应用于甘油加氢过程，并考察了不同类型的铂基催化剂、不同种类的活性炭载体、不同的铂负载量对于甘油加氢过程的影响，结果表明：以木质活性炭为载体，铂负载量为2%的催化剂加氢性能更优，甘油转化率为54.2%，目标产物1,3-丙二醇的选择性达到了37.6%。并对2%Pt/WOx/AC催化剂催化甘油液相加氢过程工艺进一步优化，得到最佳工艺条件反应压力为3.5M
5、Pa，反应温度为200℃，反应时间为6h，催化剂的加入量为0.1g。为了得到更高1,3-丙二醇的收率，加入相应的助剂La、Al、Fe对铂基催化剂进行了改性。助剂改性后的Pt/WOx/AC催化剂，分别研究了其不同类别的助剂、不同助剂添加量，不同还原温度对甘油加氢的影响，并通过以下表征：XRD、TEM、XPS、H2-TPR等发现助剂与金属铂之间存在良好的协同作用，助剂的加入致使活性组分的还原温度得到了降低，这表明促进了活性组分金属铂的还原，可能使得活性组分金属铂的比表面积增大。其中1%Fe-2%Pt/WOx/AC
6、催化甘油加氢，1,3-丙二醇的选择性从37.6%增加到40.1%；1%La-2%Pt/WOx/AC催化甘油加氢，甘油转化率从54.2%提高到60.2%，1,3-丙二醇的选择性也从37.6%提高到41.7%。关键词：甘油；液相加氢；1,3-丙二醇；Pt/WOx/AC；助剂改性IAbstractAbstractAtpresent,advancesinthebiodieselindustryhaveresultedintheproductionoflargeamountsofglycerolasabyproduct
7、.Howefficientandreasonableuseofthispartoftheglycerol,willhelpthewholebiologicalindustrytoachievehighbenefit,lowenergyconsumption,lowpollutionofbenigndevelopment.Propyleneglycol(1,2-propanediol,1,3-propanediol)isakeyintermediatefortheproductionofε-caprolacta
8、m,whichwidelyusedinorganicsynthesis,pharmaceutical,medicineandotherfields.Amongthem,themostimportantpurposeof1,3-propanediolisusedforsynthesisofpolytrimethyleneterephthalate(PTT),whichisanimportantrawm
