负载型Pt、Pd催化剂加氢精制性能研究

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时间:2019-05-12

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1、硕士学位论文负载型Pt、Pd催化剂加氢精制性能研究HydrotreatingPerformancesofSupportedPt、PdCatalysts学号:21007295完成日期:2013/5/5大连理工大学DalianUniversityofTechnology大连理工大学学位论文独创性声明作者郑重声明:所呈交的学位论文,是本人在导师的指导下进行研究工作所取得的成果。‘尽我所知,除文中已经注明引用内容和致谢的地方外,本论文不包含其他个人或集体已经发表的研究成果,也不包含其他已申请学位或其他用途使用过的成果。与我一同工作的同志对本研究

2、所做的贡献均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。若有不实之处,本人愿意承担相关法律责任。学位论文题目:作者签名:钾乃U大连理工大学硕士学位论文摘要油品中的含硫含氮化合物在燃烧过程会释放$SOx、NOx等化合物对空气造成严重污染,随着燃油品质标准日益提高,加氢脱硫(HDS)和(HDN)是有效的手段之一。微量氮化物的存在会抑制油品的深度HDS,尤其会强吸附在酸性催化剂上,使催化剂活性降低,甚至引起中毒,所以开发新型高效加氢脱硫(HDS)和加氢脱氮(HDN)催化剂很有现实意义。本文以Pt、Pd贵金属催化剂为研究对象,分别以H2PtCl6,P

3、dCl2和A1(N03)3为前体盐,添加不同量的Al助剂,制备氢型全硅MCM.41担载的催化剂,以质量分数为0.8%的二苯并噻吩(DBT)十氢萘溶液考察催化剂HDS反应性能。通过NH3.TPD,H2化学吸附表征结果发现,Al助剂的引入增强了催化剂的酸性,促进了担载金属的分散,催化剂加氢活性和HDS活性明显提高。以DBT,喹啉(Q)和十氢喹啉(DHQ)为模型化合物考察Pt/HM、Pd/HM催化剂HDS和HDN反应性能。贵金属催化剂有很好的加氢脱硫活性,但HDN活性较低。在脱硫反应中,含氮化合物对DBT的HDS反应有强烈的抑制作用,提高温度

4、,催化剂的HDS活性可以恢复,但是产物选择性发生改变。在喹啉的HDN反应中,喹啉在Pt,Pd催化剂上易发生加氢反应生成DHQ,含硫化合物对喹啉的HDN反应有强烈的抑制作用,提高温度Pt/HM催化剂活性可以恢复,Pd/HM催化剂活性不能完全恢复。关键词:加氢精制;Pt;Pd;MCM.41HydrotreatingPerformancesofSupportedPt、PdCatalystAbstractDuringthecombustionprocess,thesulfur.containingandnitrogencompoundsinth

5、eoilwillreleasetheSOx,NOxandothercompoundswhichcouldcauseseriousairpollution.Inrecentyears,sincequalitystandardsaboutfuelproductsarebeingimproved,hydrodesulfurization(HDS)and(HDN)iSoneofeffectiveprocessestoremovesulfurelementandnitrogenelement.Buttraceamountsofnitrideele

6、mentwillinhibitthefurtherprocessofliDSandparticularlywillstronglyadsorbontheacidiccatalyst,reducingthecatalystactivity,andevencausingcatalystdamage.Therefore,todevelopnewandefficientcatalystsofhydrodesulfurization(HDS)andhydrodenitrogenafion(HDN)becomesincreasinglyimport

7、ant.ThispapermainlyfocusedonPtandPdnoblemetalcatalysts.H-typeMCM-41(HM)catalystswerepreparedrespectivelybysaltprecursors,H2PtCl6,PdCl2andA1(N03)3withdifferentamountsofAladditive.TheHDSperformancesofthesecatalystswerestudiedusingamodelfuelcontaining0.8%DBTindecalin.Theres

8、ultsofNH3-TPDandHEchemisorptionshowthatAladditiveerdaancestheacidityofthecatalystandpromotethedispersio

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