组合型pt催化剂催化vocs完全氧化性能研究

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1、DissertationSubmittedtoZhejiangUniversityofTechnologyfortheDegreeofMasterTitle：STUDYoFASSEMBLEDPtNANo．CATAIⅣSTFoRTHECoMPLETEoXID—订IoNoFVoCsSubmittedbyPingAoSupervisedbyProfessor叉跏huan妇刀CollegeofChemicalEngineeringZhejiangUniversityofTechnologyApril2014浙江工业大学学位论文

2、原创性声明本人郑重声明：所提交的学位论文是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的研究成果。除文中已经加以标注引用的内容外，本论文不包含其他个人或集体己经发表或撰写过的研究成果，也不含为获得浙江工业大学或其它教育机构的学位证书而使用过的材料。对本文的研究作出重要贡献的个人和集体，均己在文中以明确方式标明。本人承担本声明的法律责任。作者签名：日物甲年略月咖学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人

3、授权浙江工业大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。本学位论文属于1、保密口，在年解密后适用本授权书。2、不保密口。(请在以上相应方框内打“√”)日期：沙，仁年日期：纠午年组合型Pt催化剂催化VOCs完全氧化性能研究摘要挥发性有机物(volatileorganiccompounds，VOCs)是大气污染物的重要来源，是PM2．5及雾霾的主要影响因素。催化氧化技术被认为是一种最具前景的消除VOCs方法。由于能耗等原因，催化氧化消除VOCs的反应温

4、度越低越好，但目前催化氧化VOCs大多在200oC以上，部分贵金属催化剂能在150．200oc条件下催化氧化消除VOCs，能在更低温度下(<150oC)实现VOCs完全氧化具有重要的意义。因而研究催化氧化消除VOCs的高活性催化剂是当前所面临的主要任务。为此，本论文对催化剂制备进行了创新型研究，采用多孔氧化物载体直接吸附纳米颗粒，制备了铂基组合型催化剂，对组合型的Pt基催化剂进行了系统的表征，并对该系列催化剂对典型VOCs的催化氧化性能进行了深入研究，讨论了催化剂结构与催化性能的内在关系。具体研究内容和取得的结果如下：

5、一、Pt／Ti02催化剂上甲苯等VOCs氧化性能研究采用吸附法制备了组合型Pt／Ti02催化剂(以Pt／Ti02．AS表示)，并考察了其对甲苯等VOCs催化氧化反应的性能。结果表明，1％Pt／Ti02．AS催化剂在130oC(135oc、145oc、215oC)的低温下即可将浓度为1000ppm、空速为18000h。1的甲苯(异丙醇、丙酮、乙酸乙酯)完全氧化生成C02和H20。同时还考察了工艺条件对甲苯等VOCs氧化的影响，发现VOCs的去除率受空速和VOCs初始浓度增加的影响较小，说明在较大的空速和浓度范围内，Pt／

6、Ti02．AS催化剂均表现出良好的催化性能。为提高催化剂的稳定性，我们通过增加助剂改性来加强Pt／Ti02．AS催化剂的寿命。当加入5％K2S04助剂改性修饰后，催化剂的稳定性得到了明显改善，该系列催化剂在50个小时的持久性去除甲苯(乙酸乙酯)实验中表现良好，130oC(215oc)下一直能保持近100％的甲苯(乙酸乙酯)去除率。这是因为活性组分Pt与K之间能产生更强的相互作用，从而提高了催化剂的稳定性。二、Pt／A1203催化剂上HCHO氧化性能研究以应用最广泛且廉价易得的A1203作为载体，采用直接吸附法和浸渍法制

7、备了Pt／A1203催化剂，并用于HCHO催化完全氧化反应。结果表明，1％Pt／A1203．AS在室温条件下即可将HCHO完全氧化为C02和H20；而浸渍法制备的Pt／A1203催化剂(Pt／A1203．WI)则需要在70oC才能实现甲醛的完全氧化。各种表征结果表明：制备方法的不同会影响催化剂表面Pt粒子的大小和化学价态，进而影响催化剂的反应性能。其中，Pt／A1203．AS催化剂上存在相对较多的pto物种且主要分部在载体的表面，显示出良好的低温活化氧的能力，使得Pt／A1203．AS催化剂表现出很高的甲醛低温氧化消除

8、活性。另外，该催化剂表面大量的羟基基团与活性组分之间的相互作用大大提高了催化剂的稳定性，省去了大多数文献报道中的通过外加碱金属修饰增加载体表面羟基数量来改善催化剂稳定性的步骤。为制备高活性和高稳定性的催化剂提供了更为简洁的合成方法，同时也大大降低了催化剂的运行成本。最后，本文讨论了Pt／A1203．AS催化剂上HCHO催化氧化过程