Pd-Sn催化剂用于氯代苯酚加氢脱氯的研究

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1、分类号：O61学号：201500369001硕士学位论文Pd-Sn催化剂用于氯代苯酚加氢脱氯的研究StudyonhydrodechlorinationofchlorinatedphenolwithPd-Sncatalyst研究生姓名：房旭指导教师：房德仁教授学科门类：理学专业名称：无机化学论文提交日期：2018年4月1日烟台大学硕士学位论文摘要随着化学工业的迅猛发展，氯酚类化合物污染地下水的问题越来越受到人们的重视。氯酚类化合物进入地下水后难降解，对人类的身体健康带来极大的危害。目前在处理氯酚类化合物的方法中催化还原法由于具有经济、高效、无污染等优点得到了广泛地使用

2、。本文分别使用等体积浸渍法和微乳液法制备了Pd负载量为1%的负载型Pd-Sn/AC双金属催化剂和非负载型的Pd-Sn双金属催化剂，用催化加氢法对水中对氯苯酚的脱除进行了研究。采用了扫描电子显微镜-X射线色散能谱(SEM-EDX)、高分辨透射电子显微镜(HR-TEM)、程序升温还原(TPR)、X射线电子能谱（XPS）、H2脉冲化学吸附测定法等分析表征手段对Pd、Sn金属颗粒的晶体结构、表面形貌、颗粒形状、粒径及晶胞参数等进行了表征。反应在玻璃反应器中进行，采用H2为还原剂，在玻璃仪器中加入对氯苯酚的水溶液和催化剂，然后开始反应，采用气相色谱对所得产物进行分析。考察了不

3、同锡钯摩尔比对催化剂活性及选择性的影响。从以上实验中选出活性最好的钯锡催化剂，分别用钯锡催化剂和钯催化剂对氯代苯酚的三种异构体（对氯苯酚、间氯苯酚和邻氯苯酚）进行动力学实验，考察不同温度下对三种异构体的催化效果。实验结果表明负载型钯锡催化剂中的Pd、Sn颗粒在载体上均匀分布。在负载型的钯锡催化剂中，Pd金属颗粒的粒径在2nm~5nm之间，随着催化剂中Sn/Pd摩尔比的增加，催化剂中钯锡合金的生成量逐渐增加。催化剂的活性随着Sn/Pd摩尔比的增加先增加后减小。这是由于添加少量的Sn助剂可以提高Pd的分散度和比表面，其中Sn/Pd摩尔比0.3/1时催化效果是最好的，此时

4、催化剂中Pd的分散度和比表面是最大的，分别为45.0%和94.3m2g-1，当锡钯的摩尔比高于0.3/1时，由于催化剂中生成了大量的锡钯合金致使催化剂的催化活性下降。在非负载型Pd-Sn双金属催化剂中，催化剂的粒径改变不大，同样在2nm~5nm之间。随着锡含量的增加，该系列的催化剂的催化活性逐渐减小，并且其整体的催化效果明显要低于负载型的钯锡催化剂。主要是由于在没有载体存在的情况下，非I摘要负载型的催化剂中生成合金数量要明显高于同摩尔比的负载型的催化剂，而合金的形成，导致催化剂的催化活性下降。在动力学实验中，以1%Pd/AC为催化剂时，一氯代苯酚的三种异构体进行加氢

5、脱氯反应所需要的活化能的大小顺序为2-CP>3-CP>4-CP；以Pd-Sn/AC为催化剂时，一氯代苯酚的三种异构体进行加氢脱氯反应所需要的活化能的大小顺序为2-CP>4-CP>3-CP。三种异构体的脱氯速率可以用一级动力学来描述，并且随着反应温度的升高脱氯速率增加。关键词：氯代苯酚、双金属催化剂、加氢脱氯、钯锡合金、动力学II烟台大学硕士学位论文AbstractWiththerapiddevelopmentofthechemicalindustry,theproblemofgroundwaterpollutionwithchlorophenolshasreceiv

6、edincreasingattention.Chlorophenolsaredifficulttodegradewhentheyenterthegroundwater,whichbringsgreatharmtohumanhealth.Atpresent,thecatalyticreductionmethodiswidelyusedinthetreatmentofchlorophenolcompoundsbecauseofitsadvantagesofeconomy,highefficiency,andnopollution.Inthispaper,weprepar

7、edaseriesofsupportedPd-Sn/ACbimetalliccatalystswithPdloadingof1%inthecatalystswithdifferentSn/PdmoleratiousingequalvolumeimpregnationmethodandunsupportedPd-SnbimetalliccatalystswithmicroemulsionmethodwithdifferentSn/Pdmoleratioandstudiedthecatalyticperformanceforhydrodechlorinationof