载钯石墨相氮化碳液相催化加氢脱氯的研究

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1、分类号密级ＵＤＣ＾犬李＿ＮＡＮＪＮＧＵＮＶＥＲＳＴＹＯＦＳＣＥＮＣＥ＆ＴＥＣＨＮＯＬＯＧＹＩＩＩＩ硕士学位论文载钮石墨相氮化碳液相催化加氢脱氯的研究（题名和副题名）详文慧（作者姓名）指＃名江芳副教授陈欢讲师学位类别工学领士学科名称环境工程研究方向水污染控制论时间２０１５．３。注：》的类号１注明《国际十进分类法ＵＤＣ碩士学位文？？．载钮石墨相氮化碳液相催化加氢脱氯的研究作者：谭文慧

2、指导教师：江芳副教授陈欢讲师南京理工大学２０１５年３月Ｍ．Ｄ．ＤｉｓｓｅｒｔａｔｉｏｎＴｈｅｓｔｕｄｙｏｆｌｉｑｕｉｄｃａｔａｌｙｔｉｃｈｙｄｒｏｄｅｃｈｌｏｒｉｎａｔｉｏｎｏｖｅｒａｌｌａｄｉｕｍｌｏａｄｅｄｐｒａｈｉｔｉｃｃａｒｂｏｎｎｉｔｒｉｄｅｇｐＢｙＷｅｎｈｕｉＴａｎＳｕｐｅｒｖｉｓｅｄｂｙＡｓｓｏｃｉａｔｅＰｒｏ．Ｆａｎｉａｎｇ＆Ｌｅｃ．ＨｕａｎＣｈｅｎｆｇＪＮａｎｉｎｇＵｎｉｖｅｒｓｉｔｏｆＳｃｉｅｎｃｅ＆Ｔｅｃ

3、ｈｎｏｌｏｊｙｇｙＭａｒｃｈ２０１５，声明本学位论文是我在导师的指导下取得的研究成果，尽我所知，在本学位论文中，除了加以标注和致谢的部分外，不包含其他人已经发表或公布过的研究成果，也不包含我为获得任何教育机构的学位或学历而使用过的材料一。与我同工作的同事对本学位论文做出的贡献均已在论文中作了明确的说明。丨研究生签名：＞１年月＞＞曰学位论文使用授权声明南京理工大学有权保存本学位论文的电子和纸质文档，可以借阅或上网公布本学位论文的部分或全部内容，可以向有关部门或机构送交

4、并授权其保存，、借阅或上网公布本学位论文的部分或全部内容。对于保密论文按保密的有关规定和程序处理。＾研究生签名：？年０２２曰硕士学位论文载把石墨相氣化碳液相催化加氧脱氣的研究摘要世界人口的不断增长，促进了农业的大规模发展，而农药在农业中的使用必不可少。一２４－二氯苯氧乙酸２－Ｄ）（４种除草剂，可除去多种杂草以保护农作物正常生长。，，作为其优良的性能使其成为目前世界上最常用的除草剂之一，然而由此导致的环境问题也日一２４－４－ＤＣＰ４－Ｄ的益严重。二氯苯齡（２）是２合成中间体，是种

5、难生物降解的氯代有，，，机污染物，其毒性大、且具有致癌性，在化工生产中的大量使用同样导致严重的污染，一是美国环保署（ＵＳＥＰＡ）公布的优先控制环境污染物之。因此，如何实现其高效去除是目前国内外的研究重点。液相催化加氧脱氯技术具有反应速率快、条件温和、产物选择性高、无二次污染等一优势。，在水处理中显示了定的应用潜力本论文选取石墨相氮化碳为载体，以不同方法制备了新型载钮石墨相氧化碳催化剂，对所得材料进行了ＸＲＤ、ＴＥＭ、Ｚｅｔａ电位、－ＸＰＳ－－、Ｎ２吸附脱附、ＩＣＰ、ＣＯ吸附、元素分析等表

6、征，同时研究了其对２４ＤＣＰ和２４Ｄ，，的脱氯效果，探讨制备方法和反应条件对催化加氢脱氯效率的影响。论文主要结论如下：ｄ／－ＣＮ化剂用于２４－ＤＣＰ的液相加氢脱氯反应将不同制备方法得到的Ｐｇ３４催。光沉，积法制得的催化剂比浸渍法制得催化剂具有更高的催化活性，这主要是由于光沉积法制备的催化剂表面Ｐｄ粒子大小和分散更加均勾，而浸渍法负载的Ｐｄ发生了明显的团聚现。ｄ负象，从而导致了催化活性的差异增加Ｐ载量会使得单位质量催化剂的催化加氢脱ｄ的利用氯效率有所提高，但单位质量Ｐ率则大幅下降，这也与Ｐｄ在载

7、体表面的分布及团聚现象有关。此外，酸性条件有利于催化加氢反应的进行，但回用效果却不及碱性条１件下回收的催化剂，这与反应过程中产生的ＨＣ对活性中心的不良影响有关，碱性条件可迅速中和材料表面聚集的ＨＣＬ有利于保障催化剂的稳定性。－ａ入比例利用沉积沉淀法制备得到Ｐｄ／ｇＣ３Ｎ４催化剂，变化ＮＢＨ４加，改变催化剂中２＋２＋Ｇ２＋Ｇ－Ｐｄ／Ｐｄ＋Ｐｄ的比例，研究Ｐｄ与Ｐｄ在催化加氛脱氯中的作用。结果表明，Ｐｄ／Ｃ３Ｎ４（）ｇ２＋－Ｃ催化剂中的可将氢气转化成具有强还原性的活性氧，而Ｐｄ的存在有利于Ｃｌ键的

8、断裂。同时，提高负载量，可改变催化剂表面Ｐｄ粒子的大小。大颗粒的Ｐｄ粒子利于形一－成ＰＰｄＨ，从而提高催化加氢脱氯的效率。此外，对比不同反应底物（氯苯氧乙酸，二氯苯氧乙酸和三氯苯氧乙酸）时，发现氯原子增多不利于脱氯的进行，且难易程度与苯环的取代位有关。－二４－二二关键词：２，４氯苯酷，，２氯苯氧乙酸催化加氧脱氯，载钮石墨相氮