四氯化硅及四氯化碳的催化加氢脱氯研究

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1、西门了法应用于多晶硅的生产过程。在四氯化硅作为副产物的回收利用途径屮，以四氯化硅的再循环氢化为最优，使四氯化硅通过氢化转化为三氯氢硅。该过程需兼顾三氯氢硅的纯度与能耗问题，通过四氯化硅的催化加氢脱氯可解决这一问题。在催化加氢脱氯中，催化剂的稳定性受氯中毒的影响较大，如何解决催化剂的抗氯小毒能力是保持催化剂稳定性的首要因素。本文以催化加氢脱氯为主线，重点研究了SiC14和CCb的催化加氢脱氯，同时涉及了PhCl的催化加氢脱氯。Sicu的催化加氢脱氯分为热催化和光催化两个方而。在SiCl4的热催化加氢脱氯中，确定了最佳的反应工艺条件，选择以碳载双金属硅

2、化物为催化剂，研究了合金化效应对四氯化硅转化率的影响，其中Cu-Pd/C的合金效应对SiCl4的催化加氢起到促进作用。并与Ni・SiC对比，阐述了活性炭载体的抗高温稳定性是造成活性随温度升高而先上升后下降的原因。催化剂通过XRD,BET,TPR进行了表征分析。在SiCl4的光催化反应中，以气相的四氯化硅与氢气的反应方式为主，Pt/TiO2中Pt对氢气的吸附活化能力对该反应起到了关键作用。催化剂通过XRD,TEM进行了表征分析。以四氯化碳和氯苯的催化加氢脱氯为探针反应，集中研究了加氢脱氯反应中催化剂的氯中毒问题。BaCl2作为助剂的引入可以调控催化剂

3、的加氢性能，在四氯化碳加氢反应中，BaCb的添加比例为wt%=l%时最佳，催化剂由于BaCb的引入增强了抗氯屮毒能力。在活性中心Pt的负载量保持不变的前提下町保持较高的活性与稳定性。在氯苯加氢反应中，BaCl2的添加反而降低催化剂的活性，影响催化剂稳定性的因素除了氯屮毒外，积炭小毒占据主要因素。催化剂通过XRD,TPR,BET,TEM进行了表征分析。关键词：加氢脱氯；四氯化硅；三氯氢硅；光催化；氯屮毒ABSTRACTIntheproductionprocessofpolysiliconbysiemensprocess,thesilicontetra

4、chloridewhichtreatedasbyproductcanbemadeabetterusebyrecyclinghydrogenation,whichmaketheconversionofsilicontetrachloridetotrichlorosilane.Thepurityoftheproductandtheenergyconsumptionaremajorproblems,whichcanbesolvedthroughcatalytichydrodechlorination.Inthecatalytichydrodechlori

5、nation,tomaintainthecatalyticstabilityofanti-chlorine-poisoningistheprimaryfactorofcatalyticapplication.Thisarticletakesthecatalytichydrodechlorinationasthemainhandhold・Thecatalytichydrodechlorinationofsilicontetrachlorideandcarbontetrachloridehavebeenmainlystudied,thecatalyti

6、chydrodechlorinationofchlorobenzenehasalsobeeninvolved.Thestudyofcatalytichydrodechlorinationofsilicontetrachlorideincludethethermo-catalyticprocessandthephoto-catalyticprocess.Inthethermo-catalyticprocess,theoptimumtechnologicalconditionshavebeenfounduseddoublemetalsilicidesl

7、oadedontheactivatedcarbon.Amoungthedoublemetalsilicidesloadedontheactivatedcarbon,theeffectofalloyingelementspromotethecatalytichydrodechlorinationofsilicontetrachlorideespeciallyinCu-Pd/C.IncomparisonwithNi-SiC,theappearanceofincreasedandthendecreasedactivitychangedasthetempe

8、raturerisingduetotheinstabilityofactivecarboninhightemperatur