由氢、氧直接合成过氧化氢研究新进展

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1、化学推进剂与高分子材料2010年第8卷第1期ChemicalPropellants&PolymericMaterials·专论与综述·由氢、氧直接合成过氧化氢研究新进展胡长诚(黎明化工研究院，河南洛阳471000)摘要：介绍J，巾氢、氧直接合成过氧化氢研究新进展，研究重点足催化剂的组成和制备，其中包括催化金属的组成和载体的选择以及它们的预处理等。研究结果普遍表明，双金属催化物质(Pd—Au或Pd—Pt)的催化性能优于单金属催化物质(Pd)；载体对催化剂性能也有著影响，大多优选活性炭。在一些研究中，进行了对比实验，得出I二述结论。实验中主要考察了催化剂生成HzO的活性和选择性等。此外，

2、还介绍r一些学者对催化金属颗粒在载体表而的形态结构、分布、粒径(纳米级)等对催化剂催化性能影响的研究。关键词：过氧化氢；直接合成；催化剂；活性金属；载体；活性；选择性；表面形态结构中图分类号：TQ123．6文献标识码：A文章编号：】672—2l91(201o)ol一000l一06目前，南氢、氧直接合成过氧化氢法仍是研的稳定性，还进行了另外实验，在CHOH／H：O究热点，尤其在外。该法的主、副反应如下：反应介质中，进行H：、0反应98h，发现经此主反应：H+O2一H2O2；副反应：①2H2十O2—老化的催化剂，再用于H、O合成H0：时，其2H2O；②2H2O2一H2O+O2(分解)；③

3、H2O2+活性和选择性均等同于新催化剂，且其Au／Pd纳H：一2H：0(氢化或加氢)。所有研究几乎均集中于米粒径也无明显变化(仍微粒居多)。因此认为预如何提高主反应，抑制副反应，以便提高H：0：处理效果可保持较长时间。论文作者认为，通过得率和浓度，特别是在提高催化剂选择性方面，开发和反应程的研究，采用连续反应器放大，进行了大量研究作。用此催化剂有望就地提供多数化学和医学所需用最近英的Cardiff大学学者JerlniferK。的质量分数为3％～8％的H：O：，免除具有危险的Edwards等人与美学者合作在Science上发表产品贮存和运输。了新论文[1】，发现用体积分数为2％的HNO

4、，(或上述学者在此前的论文[2】中，研究考察了CH，COOH)预处理活性炭载体，用它制成Au—Pd／单独Pd、AU和Au—Pd双金属载于不同载体的催C催化剂(Au、Pd质量分数均为2．5％)，用于氢、化剂对H：O产率的影响，实验结果表明，Au—氧直接合成过氧化氢时，在无溴离子和酸存在Pd／C催化剂产率最高；不同载体催化剂的反应活下，可不发生HO催化分解(生成水和氧)和氢化性顺序为：C>TiO2>A12O，。用浸渍法制得的副反应(生成水)，从而提高生成H：O：的产率和选催化剂于400℃进行焙烧。经检测发现，当载体择率。实验结果表明，载体经HNO或CHCOOH为TiO!、AI：O3时，A

5、u—Pd颗粒呈现核一壳结构，预处理后的催化剂，可使生成H：0：选择率提高至Pd富集于表面；而当载体为C时，则为均一的98％以上，每公斤催化剂每小时生产H：O：能力分合金。AU—Pd／C催化剂产生较高的H反应选择别达到160或175mol。实验是在一小高压釜内率，是归因于纳米颗粒的表面组成和粒径分布，进行问歇反应完成的。实验还发现，当催化剂仅论文对此进行了详细讨论。相同作者在另一论文含Au或Pd时，几乎不产生上述预处理效果；而f31中，研究考察了单独Pd、Au和AU—Pd双金当载体为AI10、Ti0：、Si0时，上述效果也不属载于不同载体的催化剂对H：0氢化和分解副反明显。经检洲发现，

6、预处理载体所得的催化剂，应的作用。发现载体是影响上述副反应的关键因其Au／Pd合金纳米颗粒粒径，与未经预处理者相素。实验结果表明，正确选择载体可使副反应降比明显变小，主要处于2～6nm。这也是产生上至很低，从而提高HO生产能力。发现活性炭述效果的主要原因。此外，为了考察所得催化剂是最佳载体，其产生副反应的活性最低。还发现收稿日期：2009—11—09作者简介：占J】K减(1928一)，男，教授级l主要从事蒽法制过氧化氧艺研发及仃父过氧化氧信息J：作。Q-T信箱：qingxuan2004@yeahnet化学推进剂与高分子材料2·ChemicalPropellants&Polymeric

7、Materials2010年第8卷第l期向Pd／C和Pd／TiO：中引入Au，可降低副反应的上述各论文中的一些内容，并与蒽醌法进行了对产生，而对Pd／AIO3和Pd／MgO催化剂，则产生比。作者在综述最后的结论和展望中，认为在催相反的效果。作者从载体的碱度和等电子点化剂设计方面已取得显著进展。已认定H的非选(isoelectronicpoint，IEP)方面讨论了上述不同效择性利用是存在的主要问题，它导致水的生成。果，认为等电子点控制载体表面电荷，实验结果