探索膜反应器中氢氧直接合成过氧化氢研究

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1、⑧中目Ⅲ代第一M★{天洋大謦帧士字1互论又iT■■o-■■■6‘M，^■■·●■■¨学科专业丝主土乏作者姓名堡遣三至——指导教师：三垫显墼垄干津士堂毛开窨峰异2005年12月摘要氢氧直接合成过氧化氢以其反应的原子经济性、工艺的简单性和产品的清洁性成为催化领域的研究热点。本文研究了氢氧直接合成过氧化氢的催化体系，并在膜反应器中对该合成反应进行探索性实验。采用等体积浸渍法制备了一系列用于氢氧直接合成过氧化氢反应的负载型钯催化剂，考察了催化剂中钯的负载量、钯源、载体预处理以及溶剂对活性的影响，结合XPS表征分析推断了催化剂表面活性组分的价态。结果发现，氢气在溶

2、剂中的溶解度越大，反应转化率越大，甲醇和丙酮都是良好的溶剂；载体经过卤化铵预处理可大幅度提高反应的选择性；含氯离子的钯源是较好的钯源，其中氯化钯的效果最好；Pd的负载量为1．88％时，TOF值和过氧化氢浓度都较高：在反应体系中，Pd只能以金属态形式存在，所以催化剂表面上Pd的活性价态为0价。分别用钯、银依次镀和同时镀两种工艺在单通道Ⅸ．A1203膜管上制备了钯基膜催化剂，并进行了SEM和渗透性表征。结果发现，两种膜都有良好的氢气渗透性，同时镀膜厚度小，渗透性优于分别镀，但由于镀膜工艺和支撑体表面羊且糙等问题致使膜表面有针孔缺陷存在。在膜反应器中研究了制膜

3、工艺和氢气渗透压对氢氧直接合成过氧化氢反应的影响。根据研究结果，采用在钯银合金膜上加镀钯膜的方法对膜催化剂进行改进。结果表明，在合金膜的基础上加镀一层钯膜可明显提高膜催化剂的活性；加大氢气的渗透压能大大提高过氧化氢的浓度，在30KPa下达到了0．98∥L，远大于文献值。关键词：过氧化氢，氢氧直接化合法，化学镀，钯基膜催化剂，膜反应器ABSTRACTDirectformationofhydrogenperoxidefromhydrogenandoxygenhasbeenactivelyinvestigatedincatalysisforitsatomeco

4、nomy，simpleprocessandcleanlyproduct．ThecatalysissystemofthereactionWasstudiedinthispaperandthereactionWasalsoinvestigatedinthemembranereactor．AseriesofPd／aluminacatalystswhichwereusedforthesynthesisofhydrogenperoxidefromhydrogenandoxygendirectlywerepreparedbyincipientwetnessimpre

5、gnationtechnique．TheeffectsofPdloading，Pdresource，thepretreatmentoncarderbyhalogenationandreactionmediumwereinvestigated．ThecatalyticactivestateofPdonthesurfaceofcatalystWasinvestigatedaccordingtotheXPScharacterization．Theresultsshowthattheconversionofhydrogenisincreasedwiththeso

6、lubilityofhydrogenintheliquidmedia．Bothmethanolandacetoneareperfectreactionmedium．Thecarderpretreatedbyhalogenationincreasestheselectivityofcatalystenormously．ThePdresourcescontainingCI。performwellandthebestPdresourceisPdCl2．WhenthePdloadingis1．88％thevalueofTOFandtheconcentration

7、ofhydrogenperoxidearebothperfect．TheactivestateofPdisPd”becausePdonlyCanexistastheformofPdointhereactionsystem．PdbasedmembranecatalystswerepreparedwithPlatingPd，Agseparatelyandsimultaneouslyprocessonthesinglechannela—A1203tube．ThentheywerecharacterizedbySEMandpenetrationexperimen

8、t．Theresultsshowthatthebothtwokindsofmem