氢氧直接合成过氧化氢钯基合金膜研究

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1、天津大学硕士学位论文氢氧直接合成过氧化氢钯基合金膜研究姓名：鲍世国申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：王莅20070801摘要在a—A1203基体膜管上涂丫一A1203涂层制备丫．A1203陶瓷改性载体，并利用7-A1203改性的陶瓷载体制各银含量分别为25％、50％和75％的Pd-Ag--元合金膜催化剂以及Pd-Ag．Pt、Pd．Ag．Au三元合金膜催化剂，通过SEM、XRD、SEM-EDS、BET等表征手段对改性载体和合金膜催化剂进行表征，在膜反应器中进行氢氧直接合成过氧化氢反应，考察了催化剂载体改性和合金膜改性对氢氧直接合成反

2、应的影响规律。采用溶胶一凝胶法在a-A1203基体膜管上涂敷Y—A1203涂层。结果表明，采用该方法可以制得表面均匀，无明显缺陷的7-A1203涂层；涂膜三次后，得到的丫-A1203涂层厚度约101unS左右，比表面积为279．3831ms／g。采用化学镀法制备了银含量分别为25％、50％和75％的Pd．Ag--元合金膜催化剂，膜厚度约139in，合金膜与载体形成的过渡区域厚约12ttm。1,-A1203载体涂层可提高Pd-Ag合金膜催化剂的催化活性和选择性；加入卤素能明显提高过氧化氢的浓度和选择性；银含量对Pd．Ag合金膜催化剂的表面形

3、貌和催化性能有较大影响，含银量越高，催化性能越好。采用化学镀法制备了Pd—Ag．Pt和Pd-Ag．Am三元合金膜催化剂，膜厚度约109m。催化性能评价结果表明，采用Pd-Ag．Pt三元合金膜催化剂得到的过氧化氢浓度高于含银75％的钯银二元合金膜催化剂；两种三元合金膜催化剂中，Pd-Ag．Pt膜的活性高于Pd．Ag．Au膜催化剂。关键词：膜催化剂，化学镀，直接合成，过氧化氢，Pd．Ag合金膜，三元合金膜。ABSTRACTT-A1203coatingwascoatedonthesurfaceoftheot-A1203ceramictubeto

4、prepare7-A1203modifiedceramicsupportwhichwasusedtopreparemembranecatalysis，thenPd·Agbimetallicmembranecatalystswhichcontains25％Ag，50％Agand75％respectively,andPd--Ag--Pt,Pd-Ag·-AutrimetallicmembranecatalystswerepreparedonthesurfaceofceramictubesmodifiedbyT-A1203coating．Fort

5、hemore，themodifiedsupportsandmembranecatalystswerecharacterizedbySEM，XRD，SEM—EDS，BET．Finally,thedirectsynthesisofhydrogenperoxidefromhydrogenandoxygenwascardedoutinamembranereactorinordertostudytheeffectsofthemodificationofsupportsandthemembranecompositiononthereaction．Th

6、eT-A1203coatingonthe仅-A1203ceramictubewaspreparedbysol—gelmethod．Theresultsshowthattheuniformanddefect-free丫一A1203coatingCanbepreparedbythismethod．Aftercoatingthreetimes，thethicknessofY-A1203coatingisabout101am，specificsurfaceareais279．3831m2／g．‘ThreetypesofPd-Agbimetalli

7、cmembranecatalystswhichcontain25％Ag，50％Agand75％Agwerepreparedbytheelectrolessplatingtechnique．Thethicknessofmembraneisabout13pmandthetransitionsectionformedbetweenthesupportandmembraneisabout12t,tm．CatalyticactivityandselectivityofPd—Agmembranecouldbeenhancedbymodificatio

8、nwithT-A1203coating．TheconcentrationofH202andselectivitytoH202wereeffectiveenhancedbytheaddition