cu基催化剂催化甘油氢解制丙二醇的实验研究

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1、DissertationSubmittedtoZhejiangUniversityofTechnologyfortheDegreeofMasterExperimentalStudyofCatalyticHydrogenolysisofGlycerolintoPropanediolwithCu-basedCatalystsWrittenbyBaoTaoSm：rvisedbybuDervlseO19yProf．JiWeirongMajorinChemicalEngineeringCollegeofChemica

2、lEngineeringZhejiangUniversityofTechnologyApr．2014浙江工业大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所提交的学位论文是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的研究成果。除文中已经加以标注引用的内容外，本论文不包含其他个人或集体已经发表或撰写过的研究成果，也不含为获得浙江工业大学或其它教育机构的学位证书而使用过的材料。对本文的研究作出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人承担本声明的法律责任。作者签名：壶乞海日期：矽，(，年多月∥日学位论文版权使用

3、授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权浙江工业大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。本学位论文属于1、保密口，在——年解密后适用本授权书。2、w呆％Zo(请在以上相应方框内打“v，，)作者签名：参乞旁。日期：≯IQ年箩月名目导师幼f彤孕日崧，P年厂月彰日浙江工业大学硕士学位论文Cu基催化剂催化甘油氢解制丙二醇的实验研究

4、摘要随着生物柴油产业的发展，副产物甘油市场已经饱和，对甘油进行高附加值利用可以进一步促进生物柴油及相关产业的发展，因此对甘油催化氢解制备附加值较高的丙二醇的研究具有重要意义和工业价值。本文在不锈钢高压反应釜中考察了用等体积浸渍法制备的Cu基催化剂在不同酸碱性条件下的甘油催化氢解反应。系统地研究了不同性质载体、质子酸添加剂、改性的固体酸催化剂、催化剂制备方法和反应条件等因素对甘油催化氢解反应的影响。同时，对比考察了Pt作为活性中心时的甘油氢解反应。首先考察了采用Y．A1203、Si02、SiC和MgO四种酸碱

5、性不同的载体的催化剂的催化活性和选择性影响，发现MgO作为载体时，甘油转化率最高为31．4％，1,2一丙二醇选择性为64．3％，反应有较多的副产物。其它三种载体的Cu基催化剂均对1，2一丙二醇的生成有较高的催化活性和选择性，选择性都接近90％，但只有以弱酸性的Si02为载体时有1，3．丙二醇产生，选择性为1．5％；其次研究了在底物中添加nci4+)：n(cu)=l：1的H2S04(B酸)对甘油氢解反应的影响，发现质子酸的存在有利于1，3．丙二醇的生成，但容易导致副反应发生，而使1，2一丙二醇的选择性大幅降低

6、；第三，研究了用含钨质子酸改性的Cu基催化剂对甘油氢解反应的催化活性的影响，发现磷钨酸改性的浙江工业大学硕士学位论文Cu／Si02催化剂有利于甘油氢解为1，3．丙二醇，且酸性越强，副反应越容易发生。随着Cu／HWP／Si02催化剂焙烧温度的升高，酸性减弱，丙二醇选择性也相应增加。最后推测了质子酸作用下Cu基催化剂的甘油氢解反应机理，并作了相应了热力学计算，对副反应的发生做了解释。关键词：甘油，催化氢解，丙二醇，质子酸，Cu基催化剂II浙江工业大学硕士学位论文EXPERIMENTALSTUDYOFCATALY

7、TICHYDROGENOI』ySIS0FGLYCEROLINTOPROIl▲NEDIoLWITHCU-BASEDCATAIYSTSABSTRACTWiththedevelopmentofthebiodiesetindustrybyproductglycerolmarketisalreadysaturated，high—value—addedutilizationofglycerolcanfurtherpromotethedevelopmentofbio-dieselandrelatedindustries．

8、Therefore，itissignificanttostudythehydrogenolysisofglyceroltOproducevaluablepropyleneglyc01．Inthispaper,theperformanceofglycerolcatalytichydrogenolysisunderdifferentacidicandalkalineconditionshasbeenstudiedwi