探析高比表面积cu-cr催化剂的合成及甘油氢解催化性能

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1、大连理工大学硕士学位论文高比表面积Cu-Cr催化剂的合成及甘油氢解催化性能姓名：马志强申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：梁长海20090629大连理工大学硕士学位论文摘要Cu-Cr催化剂由于其独特的催化作用而广受研究人员的关注，尤其在低压甘油氢解制备丙二醇的反应中，Cu．Cr催化剂被认为是最有效的催化剂。因此，高比表面积的Cu-Cr催化剂可以显著地提高其在催化领域，尤其是在甘油氢解中的应用。本文采用碳模板法和非醇盐溶胶．凝胶法合成了具有高比表面积、高活性和高选择性的Cu．Cr催化剂，并采用热重(1’G巾TG)，氮气

2、吸附，程序升温还原(TPR)，X射线衍射()a国)，拉曼光谱和透射电镜(TEM)等分析和表征手段对其进行表征。通过实验探讨了影响催化剂合成的因素，并考察制备的Cu．Cr催化剂在甘油氢解反应中的催化性能。结果表明：1．使用多孔炭为模板，硝酸铜和／或硝酸铬为前驱体，可制备高比表面积Cu-Cr催化剂。Cu-Cr催化剂的比表面积高达50m2儋，同时，制备的CuO和Cr203的比表面积也高于10和50m2／g。通过选择不同的模板，调变Cu／Cr摩尔比，以及煅烧气氛和煅烧温度，可以对样品的比表面积进行调控。经过H2还原的催化剂在甘油氢

3、解中显示了优异的催化性能，例如，在210oC和4．15MPaIt2压力下反应10小时，甘油的转化率接近51％，对l，2．丙二醇的选择性高于96％。另外，C们r摩尔比低于1：1的催化剂显示了较高的催化活性，而商业的Cu．Cr催化剂则是Cu／Cr摩尔比为1具有最好的催化性能。结果表明，碳模板法是一种合成Cu．Cr甘油氢解催化剂的优异方法。碳模板法不仅可以可控合成Cu．Cr催化剂，还可以扩展到其他催化剂的合成，如高比表面积CexFel嚷02固溶体的合成。2．不同Cu／Cr摩尔比的高活性和高选择性Cu-Cr催化剂已通过非醇盐溶胶．

4、凝胶法合成。该法使用硝酸铜和硝酸铬为前驱体，环氧丙烷为凝胶剂，克服了传统溶胶．凝胶法使用昂贵前驱体等的缺点。制备的Cu-Cr催化剂可以通过控制水解条件，Cu／Cr摩尔比以及煅烧温度和气氛调变其比表面积。使用非醇盐溶胶．凝胶法制备的Cu．Cr催化剂在甘油氢解反应中显示了优异的催化性能，例如，在反应条件为210oC，4．15MPaH2压力，反应时间为lOd,时，甘油的转化率高于52％，对l，2．丙二醇的选择性高于88．2％。实验结果表明，CuCr204负载的Cu催化剂比Cr203负载的Cu催化剂活性高。Cu和载体CuCr204

5、之间的相互作用可以显著的提高催化剂的甘油氢解性能。该方法可以非常容易的由简单的金属无机盐合成催化剂，而不是使用昂贵的金属醇盐作为前驱体。关键词：Cu-Cr催化剂；甘油氢解；碳模板；非醇盐溶胶一凝胶；Ce。Foh0：固溶体高比表面积Cu-Cr催化剂的合成及甘油氢解催化性能TheSynthesisofHighSurfaceareaCu-CrCatalystsandCatalyticPropertiesforGlycerolHydrogenolysisAbstractCu-Crcatalystsareofparticularin

6、terestduetotheirinterestingcatalyticproperties．Recently,ithasbeendemonstratedthatCu-Crcatalystsarethemosteffectiveforglycerolhydrogenolysisatlowpressure．Therefore，ahighsurfaceareaandhighlyporousCu-Crcatalystcouldsignificantlyimpactmanyareasofcatalysis，especiallyfo

7、rtheglycerolhydrogenolysis．Highsurfacearea,highlyactiveandselectiveCu-Crcatalystshavebeenpreparedviaafacilecarbontemplatingroute,a．ndanon-alkoxidesol—gelroute．TheobtainedcatalystswerecharacterizedbyN2physisorption,temperature-programmedreduction(TPR)，X-raydiffract

8、ion(XRD)，Ramaaspectroscopy，andtransmissionelectronmicroscopy(TEM)．ThecatalyticpropertiesofthenanostructuredCu-Crcatalystswereevaluatedbyglycerolhydrogen