raney-ni催化剂甘油重整制氢研究

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1、浙江工业大学硕士学位论文DissertationSubmittedtoZhejiangUniversityofTechnologyfortheDegreeofMasterSTUDYoNRANEY．NlCATALYSTFORHYDROGENPRODUCTIONFROMREFORMINGoFGIjYCEROLWrittenbyLIUShen—rong5uoervlsorOy一●'Prof．JIWei-·rongMajorinChemicalEngineeringCollegeofChemicalEngineeringandMat

2、erialsScienceZhejiangUniversityofTechnologyApr2010浙江工业大学硕士学位论文浙江工业大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所提交的学位论文是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的研究成果。除文中已经加以标注引用的内容外，本论文不包含其他个人或集体已经发表或撰写过的研究成果，也不含为获得浙江工业大学或其它教育机构的学位证书而使用过的材料。对本文的研究作出重要贡献的个人和集体，均己在文中以明确方式标明。本人承担本声明的法律责任。作者虢拆中芬眺≥慷歹月二多日学位论文版权使用授权书

3、本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权浙江工业大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。本学位论文属于l、保密口，在年解密后适用本授权书。2、不保密瓯●．，‘(请在以上相应方框内打“√”)日期：2口fo年石月办日日‰z勺年r月j芦秀弓孙印锣舫绅名名磐参者师怍导浙江工业大学硕士学位论文Raney-Ni催化剂甘油重整制氢研究摘要由于近年来生物柴油产量

4、的提高和燃料电池技术的发展，利用甘油催化重整制氢已引起学术界和工业界的高度重视。本文研究了不同重整方法和负载型催化剂对甘油催化重整制氢反应的影响，为低温氢燃料电池的应用作了有益的探索。本文首先研究了Raney．Ni催化甘油蒸气重整反应，考察了常压下不同温度、料液浓度和催化剂装载量等因素对反应的影响。发现在较低温度下，Raney-Ni催化剂对甘油蒸气重整制氢反应有较好的催化活性和催化稳定性。在280℃时，当进料浓度为5wt％、速率为O．5mL／min时，碳转化率和氢气选择性分别可达99．9％和80．69％，同时，CO选择性可维

5、持在相当低的水平，基本达到了燃料电池的使用要求。同时，本文研究了Raney．Ni催化甘油水相重整反应，考察了不同温度、浓度和液体空速等对水相重整反应的影响。发现在亚临界水环境下，Raney—Ni对甘油水相重整反应具有较好的催化作用。在近临界区随着温度的提高H2产率和碳转化率能快速提高，产物气中的CO含量可控制在很低的水平，使其直接用于氢燃料电池成为可能。当温度为350。C，碳转化率可接近100％，氢产率达91．33％。最后，采用等体积浸渍法制备了不同载体：丫．A1203，La203，Zr02负载的负载型镍基催化剂，考察了载体

6、对甘油蒸气重整制氢反应性能的影响。并通过BET，XRD，SEM等手段对催化剂的结构进行表征。发现催化剂的反应性能与载体的酸碱性质和氧化还原性质有很大关系。在相同条件下，三种Ni基催化剂的H2选择性递增顺序为：Y—A1203，Ni／Zr02和Ni／La203。在接近水的临界温度时，Ni／La：03表现出了极佳的催化活性，能使产物中的CO保持在相当低的水平，而且对甲烷化反应以及对积碳有较好的抑制作用，是一种值得进一步研究的甘油蒸汽催化重整催化剂。关键词：蒸气重整，水相重整，制氢，甘油，Raney．Ni浙江工业大学硕士学位论文ST

7、UDYONHYDRoGENPRODUCTIoNFROMGIjYCEROLBYCATALYTICREFORMINGOVERRANEY．NICATALYSTABSTRACTWiththedevelopmentoffuelcelltechnologyandthegreatincreaseofbiodieselproductioninrecentyears，hydrogenproductionbycatalyticreformingofglycerolhasbeenpaidagreatattentionintheacademican

8、dindustrialworld．Inthispaper,theprocessandperformancesofglycerolcatalyticreformingreactionanddifferentsupportedcatalystswerestudiedsystematically