光辅助镍基催化剂催化氨硼烷制氢方法研究

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1、分类号：TB321密级：公开UDC：620编号：201431804022河北工业大学硕士学位论文光辅助镍基催化剂催化氨硼烷制氢方法研究论文作者：高若源学生类别：全日制专业学位类别：工程硕士领域名称：材料工程指导教师：唐成春职称：教授指导教师：杨晓婧职称：讲师DissertationSubmittedtoHebeiUniversityofTechnologyforTheMasterDegreeofMaterialsEngineeringNI-BASEDCATALYSTSOFHYDROGENGENERATIONFROMAMMONIABROANEWITHLIGHT'SASSISTANC

2、EbyGaoRuoyuanSupervisor:Prof.TangChengchunLecturerYangXiaojingMay2017Ⅰ摘要随着石油大量开采和环境日益污染，全球性环境恶化和能源危机迫使寻找新的替代能源成为日益紧迫的问题。在众多新能源中，氢能由于其具有清洁高效的优点，成为具有开发潜力的能源。在众多储氢材料中，氨硼烷(NH3BH3，AB)以其高质量储氢量(19.6wt.%)、稳定性高、成本较低等优点成为最具有开发前景的储氢材料之一。氨硼烷通过催化剂水解方式放氢，选择合适的催化剂，在室温下，1molAB可以水解释放3mol氢气，没有毒物质放出。镍基催化剂廉价且环境友

3、好。同时，镍可以与多种金属形成合金或固溶体。另外，镍基催化剂易于还原，进而起到理想的催化效果。因此，本文从镍基催化剂的制备及光辅助条件下镍基催化剂的性能等方面进行了研究，主要内容如下：(1)过渡族金属催化剂有很好的催化性能，但是无负载条件下的过渡族金属催化剂易于团聚从而失去催化的效果。另外，我的论文中考虑引入紫外光作为辅助条件，因而考虑引入对光敏感的二氧化钛光催化剂，我们采用溶胶凝胶和聚苯乙烯模板法制备出了二氧化钛和镍复合球催化剂，并考虑引入多种过渡族金属，制备出了TiO2-M(M=Ni、NiCo、NiCu、NiFe、CoCu、NiCoCu)复合球催化剂，并改变各金属的比例，找出

4、性能最佳的比例。对各种催化剂进行表征及催化性能的测试。放氢结果表明，三元TiO2-NiCoCu复合球催化剂具有最好的放氢性能。(2)引入外界因素紫外光，探究光对氨硼烷水解放氢催化性能的影响，重点考察金属催化剂负载于球型TiO2形成复合材料的光催化性能，并结合文献研究其中机理，解释光催化氨硼烷水解放氢的反应进程。(3)使用浸渍法制备得到了另一种TiO2-Ni催化剂，并测试商业二氧化钛负载镍和(1)中制备出的二氧化钛和镍复合球催化剂在光照下的催化性能，考察光照是否能提高所制备催化剂催化氨硼烷水解放氢的催化性能。放氢测试结果表明，光照是一种提高氨硼烷速度很好的条件，同时我们所制备的两种

5、催化剂都是很好的光催化剂。关键词：氨硼烷，镍基催化剂，水解，光催化，制氢ⅠABSTRACTWiththeexploitationofoilandtheincreasingpollutionoftheenvironment,theglobalenvironmentaldeteriorationandenergycrisishaveforcedustosearchfornewalternativeenergysources.Hydrogenenergyasitsadvantagesofcleanandefficient,hasbecomethepotentialenergyamong

6、numerousenergy.Inthenumerousofhydrogenstoragematerials,ammoniaborane(NH3BH3,AB)withitshighqualityhydrogenstoragecapacity(19.6wt.%),highstabilityandlowcosthasbecomeoneofthemostpromisingmaterialsforhydrogenstorage.Throughthehydrolysisofammoniaboranecatalystonhydrogen,selectedasuitablecatalystat

7、roomtemperature,1molABcanrelease3molhydrogenthroughhydrolysiswithsuitablecatalystatroomtemperature.Itisnotoxicsubstancesreleased.Nickelbasedcatalystsarecheapandenvironmentallyfriendly.Atthesametime,nickelcanbecombinedwithavarietyofmetalstofor