钴基催化剂上氢解反应的研究.pdf

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1、第4l卷第2期当代化工Vo]．41．NO．22012年2月ContemporaryChemicalIndustryFebruary，2012钴基催化剂上氢解反应的研究倪向前，张喜文，张舒冬(中国石化抚顺石油化工研究院，辽宁抚顺I13001)摘要：制备了一系列不同金属含量的Co／SiO：加氢催化剂，考察了催化剂非原位还原条件、进料空速、氢分压变化对其氢解反应影响。结果发现，钴基催化剂在非原位还原后进行反应时有氢解反应伴随发生。催化剂上金属含量越高、还原温度升高和还原时间延长，氢解反应越明显；较高的进料空速及较高的氢分压有助于抑制氢解反应的发生。关键词：钻基催化剂；氢解；非原位还原中图分

2、类号：TE624．93文献标识码：A文章编号：1671—0460(2012)02—0126—03StudyonHydr0gen0lysisonCobalt—BasedCatalystsNIXiang．qian．ZHANGXi—wen．ZHANGShu—dong(FushunResearchInstituteofPetroleumandPetroleumLiaoningFushunl13001．China)Abstract：AseriesofCo／Si0，hydrogenationcatalystswereprepared．andeffectsofnon—situreductionco

3、nditionofcatalysts，GHSVofthefeedgasandhydrogenpressureonhydrogenolysiswereinvestigated．Theresultsshowthathydrogenolysiscanoccurroncobalt．basedcatalystafternon．situreductionduringthereaction；thehighermeta1contentinthecatalystandreductiontemperature，thelongerreductiontime，themoreobvioushydrogenol

4、ysis；higherGHSVofthefeedgasandhydrogenpressurecanrestrainthehydrogenolysis．Keywords：Cobalt—basedcatalyst；Hydrogenolvsis；Non．situreduction天然气转化为清洁液体燃料和化学品的工艺过对于钴基催化剂氢解反应的研究鲜见报道。程的开发一直是催化和能源领域研究的一个重要课l实验部分题⋯。此过程的核心问题是催化剂和工业反应器技术的研究与开发。因为钴基催化剂的活性相是钴的1．1催化剂制备金属相，所以钴基催化剂在应用于反应之前必须使使用商用微球形B型粗孔硅胶，经洗涤、

5、脱钠、用氢气进行还原，以使其具有加氢活性。催化剂的干燥、焙烧后，筛取规定粒度，再经表面处理后，还原度越高，其催化活性越好。因此研究催化剂的初润法分步或共浸渍助剂与活性金属前驱物溶液，还原过程，探索还原机理，是催化剂研究中不可忽助剂与活性金属浸渍量以硅胶干基计算。制备的视的重要工作。2％、4％及6％Co—IO0％SiO：的催化剂分别记为金属钴具有很高的一氧化碳加氢活性和链增长CFT一1、CFT一2、CFT一3。其中钴源是来自天津市大能力，反应过程中稳定且不易积炭和中毒，产物中茂化学试剂厂的分析纯Co(NO)6H0，纯度99．0％。含氧化合物极少，水煤气变换反应不敏感等特点，1．2催化剂

6、评价及产物分析而成为主流的天然气转化为清洁液体燃料催化剂之催化剂评价试验是在1L搅拌式反应釜中进行，～一。钴基催化剂活性高，对含蜡液态烃选择性好，催化剂还原采用两种方式即原位和非原位还原。寿命较铁基催化剂长。。在与钴基催化剂相配合，1．2．1产物中C。～C组分分析及选择性计算浆态床反应器十分适合生产高级液体烃。使用北分3420气相色谱AB—A1O毛细管柱，氢解反应是指有机化合物分子中某些化学键因FID在线检测产物中C。～C组分，使用甲烷内标计算加氢而断裂，分解成两部分氢化产物，它是键断裂C～C各组分选择性。并与氢结合的反应。通常容易发生氢解的有碳一卤A．．}nSc(mo1)=ScH×

7、一键、碳一硫键、碳一氧键、氮一氮键、氮一氧键等，而riCH4收稿日期：2012-02—07作者简介：倪向前(1981一)，男，辽宁抚顺人，工程师，2004年毕业于辽宁石油化工大学化学工程与工艺专业，现从事碳一化学方面研究。E-mailnixiangqian．fshy@sinopec．com。通讯联系人：张喜文(1971一)，男，教授级高工，博士，现从事基础和前瞻性工作研究。E-mail：zhangxiwen．fshy@sinopec．corn，Tel：+8