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时间:2019-02-28
《ca和ce双原子复合填充skutterudite化合物的合成及其热电性能研究》由会员上传分享,免费在线阅读,更多相关内容在学术论文-天天文库。
1、武汉理I‘人学硕士学位论文摘要近几年来,填充式skutterudite化合物由于表现出了电子晶体——声子玻璃的热电传输行为而引起人们的极大关注。但其热导率礅高,因而如何降低晶格热导率岛,提高其热电性能指数z丁值已成为研究的热点。本研究通过熔融法合成了单相ca、ce双原子填充、Fe置换的P型CamCe。FexC04。Sbl2(m=O.2一O.5,n=O.05—0.25,x=1.5)化合物,研究了双原子复合填充及Fe置换对化合物结构及热电性能的影响规律。CamCe。Fe】5C02.5Sbl2化合物的晶格常数随填充总量m+n的增加而增大,当总填充分数m+n为O.5左右时达到填充上限,
2、此时晶格常数为O.9089nm;Rietveld结构解析表明:CamCe.Fel,5C025Sbl2化合物具有skutterudite结构,Ca和ce原子填充到了sb的二十面体空洞中:XPS元素窄区谱分析结果表明:填充原子在空洞中有三种填充方式,并优先填充中心位置。p型CamCe。Fel5C025Sbl2化合物的载流子浓度随两种填充原子填充分数的增加而降低。填充分数相同时,两种原子复合填充的P型CamCe。Fe。C04-xSbl2化合物的电导率介于一种原子单独填充的CaraFe。C04.。Sbl2和Ce。Fe。C04.。Sb【2化合物之间,随着填充分数的增加,化合物的电导率下降
3、。P型ca。ce。Fe,c04一。sbl2化合物的赛贝克系数随金属原子填充总量,尤其是Ce填充量的增加以及温度的上升而增加:填充原子ce对赛贝克系数的影响要比Ca原子显著,在总填充分数相同的情况下,P型CamCe.Fe。C04-。Sbl2化合物的赛贝克系数随ce填充量增大而增加。在相同填充分数时,两种原子复合填充的P型ca。ce。Fe。c04。sbl2化合物的晶格热导率较ca或ce~种原子单独填充的化合物CaraFe。C04-xSbl2和ce。Fe。C04.。Sbl2的晶格热导率低:当填充总量m+n为0.3左右,且Ca和Ce的填充量大致相等时,P型Ca.aCe。Fe。C04.。
4、Sbl2化合物的晶格热导率最低。在各种组成的P型CamCe.Fe。C04-xSbl2化合物中,Caol8Ce012Fel4sC02ssSbl22I试样显示最大热电性能指数,在750K其Zr值达到117。关键词:双原子复合填充Skuaerudite化合物合成热电性能武汉理工大学硕士学位论文AbstractDoubleatomsfilledsingle—phaseP-typeCamCenFexC04-xSbl2compoundsweresynthesizedusingmeltingreactionmethod,CaandCewereusedasfillingatoms.Theeff
5、ectsofdoubleatomsfilledandreplacementofFeonthestructureandthermoelectricpropertiesofcompoundswereinvestigated,ThelatticeconstantofCamCenFexC04.xSbl2increasedwithincreasingtotalfillingfractio“m+n),andreachedmaximum0.9089nmwhenm+nWasabout0.5.TheresultofRietveldrefinementindicatedhiighreliabili
6、tieswitllfillingfractionconsistentwiththeICPESanalysisandCamCenFexC04.xSbncompoundspossessofskuttemditestructure.Thethermalparameter(B1ofCa/CewasmuchlargerthanthoseofSbandFe/Co:ThespecificchemicalstatesofatomswereobtainedfromXPSquantitativeanalysis,itshowedthatthefillingatomstendtOfillthemid
7、dleofthevoidsoficosa:hed】.onsofSb.preferentially.Withthesamefillingfraction,carrierconcentrationandelectricalconductivityofP—typeCamCe.FexCo.xSbl2areintervenientbetweenthatofsingleatomfilledcompoundsCaraFexC04.xSbl2andCe拉exC04-xSbn,anddecreasedwith
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