ag和ga掺杂pbte基化合物的合成及热电性能研究

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1、武汉理工大学硕士学位论文摘要PbTe作为商业化热电材料之一主要应用于中温区域(500K～800K)的热电发电。PbTc是Ⅳ-VI族化合物半导体材料，其晶体结构属于NaCl结构，禁带宽度较窄(O．3eV)，具有各向同性的结构、高的晶体对称性、低的晶格热导率等优点，是一种优良的中温热电材料。探索通过不同的掺杂元素来优化和改善PbTe材料的热电性能是国内外研究的热点。本文以Ag、Ga作为掺杂元素，探索了单相Ag、Ga单独掺杂及AgGa共掺PbTe化合物的合成与制备方法，系统地研究了Ga、Ag含量对PbTe化合物的结构和热电性能的影响规律，同时研究了制

2、备工艺对AgxGayPb!．x。Tc化合物热电性能的影响，研究结果表明：在n型Ga。Pbl．xTe(x=0．Ol加．05)化合物中，随着Ga取代分数x的增加，样品载流子浓度增加，载流子迁移率逐渐减小，载流子散射机制从声学波散射逐渐变为声学波和电离杂质共同散射；随着Cra含量的增加，化合物的电导率大幅度增加，Seebeck系数绝对值降低。随着Ga含量的增加，GaxPbl-xTe化合物的晶格热导率先减小后增加，当x=0．03时，Gao．03Pbo舯Te化合物晶格热导率最低。在所有组成化合物中，Gao．02Pbo．9fie化合物在675K时显示最大Z

3、T值达1．25，这比文献报道的11型PbTc的热电性能指数相比提高了近55％。在AgxPbl．xTe(x=o．002,4)．05)化合物中，在整个测试温度范围内，样品的电导率随着温度升高先减小后缓慢增加，表现为典型的半导体传导特征。当x=0．01时，样品Seebeck系数为负，表现为n型传导；x>0．01时，样品Seebeck系数均为正，表现为P型传导。Ag掺杂主导了(AgGa)，Pbl．2xTb(x=o．01--0．05)样品的传导特性，Ag含量为l％时，样品为n型传导；Ag含量高于l％时，样品为P型传导。在所制备的四元样品中，AgyGao．

4、01Pb099．yTe(v---0．01-4)．05)样品表现出很好的单相性，A甑olGa，Pbo99．xTe(x--o．01--0．05)样品表现出较好的性能。Ago．olGao．olPbo．98Te样品在675K时得到的最大Z丁值达1．33。关键词：Ga、Ag掺杂，Ag、Ga共掺杂，PbTe化合物，制备，热电性能武汉理工大学硕士学位论文ABSTRACTLcadteUuridecompoundsareⅣ—vInarrowband-gap(o．3ev)semiconductorswhichpossessanaverageNaClcrystals

5、tructure．Itisoneofexcellentthermoelectricmaterialsinintermediatetemperaturerange(500K-800K)whichcombm髂asetofdesirablefeatures，e．g．isotmpicmorphology，highcrystalsymmetry,lowlatticethermalconductivity．OptimisingthethermoelectricperformanceofPbTecompoundsbychoosingproperdopants

6、havebeenthetargetofwidespreadinvestigationsaroundtheworldforseveralyears．Preparationmethodofsingle-phaseGa&AgdopedandcodopedPbTecompoundswereexploredinthispaper．TheinfluencesofGa,Ag-dopingonthestructureandthermoelectricpropertiesofPbTecompoundswereinvestigatedsystematically．

7、Meanwhile，wealsoinvestigatedtheinfluencesofthepreparationcraftonthethermoelectricpfoperti鹊ofAgoolGaiPbo．99-xTecompounds．Researchresultsindicatethat：Forn-typeGaxPbl．xTe(x=o．01--O．05)compounds，thetemperaturedependentcarrierconcentrationincreasedwhilethehallmobilitydecreasedwit

8、hincreasedGacontent,andthecarrierscatteringmechanismgraduallychangedfromall