CoSb3基热电材料的溶剂热合成及热电性能研究

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1、学校代码：10255学号：东华大学硕士学位论文AThesisSubmittedtoDonghuaUniversityfortheMaster’SDegreeSOLVOTHERMALSYNTHESISANDTHERMOELECTRICPRoPERTIESoFYb．FILLEDCoSb3一BASEDSKUTTERUDITESCoSb3基热电材料的溶剂热合成及热电性能研究Major：MaterialEngineering专业：材料工程Supervisor：Prof．LianjunWang导师：王连军教授Auth

2、or：YanLi作者：李晏Date：May,2013日期：2013年5月东华大学硕士学位论文CoSb。基热电材料的溶剂热合成及热电性能研究附件一：东华大学学位论文原创性声明本人郑重声明：我恪守学术道德，崇尚严谨学风。所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已明确注明和引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品及成果的内容。论文为本人亲自撰写，我对所写的内容负责，并完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名：李学日期：夕DJ弓年f月fr

3、日东华大学硕士学位论文CoSb。基热电材料的溶剂热合成及热电性能研究附件二：东华大学学位论文版权使用授权书学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅或借阅。本人授权东华大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。本学位论文属于学位论文作者签名：保密口，在——年解密后适用本版权书。不保密∥霭嚎指导教师签名日期：芦乃年5月叩日日期；知，?年岁月修日东华大

4、学硕士学位论文CoSb。基热电材料的溶剂热合成及热电性能研究CoSb3基热电材料的溶剂热合成及热电性能研究摘要Yb填充CoSb，方钴矿热电材料因具有良好的热电转化性能，近年来备受关注。它具有较高的塞贝克系数和电导率，但同时也有较高的热导率，为了提高CoSb3方钴矿化合物的热电性能，目前最有效的办法就是降低其热导率。由于CoSb。具有方钻矿特殊的笼状结构，填充元素Yb在Sb组成的二十面体空洞中的扰动效应，能够强烈散射晶格声子，从而降低晶格热导率，提高YbxC04Sb。2化合物的热电性能。因此，YbxC04S

5、bl2化合物被认为是一种典型的“电子晶体一声子玻璃"材料，即材料既具有晶体的良好导电性能，又具有玻璃的低热导率。本文采用溶剂热法和放电等离子烧结(SPS)工艺制备YbxC04Sbl2化合物，以降低CoSb，方钴矿化合物的晶格热导率为目的，研究不同的Yb填充浓度对CoSb，方钴矿化合物热电性能的影响，主要研究内容如下：本文通过6组对比实验，研究了不同工艺制度条件对CoSb3的物相、显微结构以及热电性能的影响，研究结果表明制备工艺对材料性能有着显著的影响。主要通过研究反应温度、反应时间、还原剂含量、溶剂、催化

6、剂及酸碱度等反应条件对CoSb3热电材料微观形貌和热电性能的影响。其中反应温度、反应时间、还原剂含量影响作用明显，而溶剂、催化剂、酸碱度则对反应结果影响甚微。实验结果表明240。C，东华大学硕士学位论文CoSb。基热电材料的溶剂热合成及热电性能研究24h和O．59还原剂(NaBH4)的实验条件为本实验的最佳制备工艺。SPS烧结后，CoSb。热电材料的XRD中杂峰明显减少，衍射峰更加接近标准卡片，生成更多的目标产物，说明SPS烧结过程中反应继续发生，同时晶粒不但尺寸有一定程度的增加，而且晶粒生长成更加规则的

7、多面体，晶粒尺寸在250nm左右。在填充浓度为x=0—0．5的范围内，实验中所得的几种方钴矿化合物的塞贝克系数均为正值，表现为P型传导。并且其数值随温度的上升而增加，比纯相CoSb3的塞贝克系数高，尤其是在中温部分有大幅度提高，其中，Ybo．35C04Sbl2化合物有最大的塞贝克系数12．72V／K。YbxC04Sbl2块体材料的电导率随温度的上升而下降。填充体系中电导率由大到小依次按x=0．5、O．4、O．35、O．3的顺序排列，其原因是载流子浓度随填充Yb含量的增加而增加，x=0．5的体系中填充的含量

8、最高，相比而言，其电导率最大。热电材料的密度是影响其电学性能的～个重要因素，密度的大小反应了材料的致密度的大小，性能上则表现在电导率的高低。一般来说，密度越大，电导率越大；密度越小，电导率越小。YbxC04Sbl2块体材料的热导率随温度的上升先下降再上升，600K时有最小值。其中未填充Yb的CoSb3块体的热导率最大，明显高于填充后的体系，在600K时为4．20W／mk，填充Yb的体系中，热导率最低的为x=0．3的体系，在60