mglt2gtsi基热电材料的制备与热电性能研究

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1、摘要摘要热电材料是利用塞贝克(Seebeck)效应和佩尔帝(Peltier)效应将热能和电能相互转换的功能材料，是高技术新能源领域的关键材料，在热电发电和热电制冷方面具有广阔的应用前景。M92Si基合金作为一种具有潜在高热电性能的新型中温热电材料，受到国内外研究者的广泛关注。由于Mg元素活性较高，M92Si合金的制备比较困难，如何制备出性能优异的M92Si基块体材料成为研究重点。本文以M92Si基热电材料为研究对象，分别采用机械合金化(MA)和悬浮感应熔炼结合放电等离子烧结技术(SPS)合成M92Si基块体合金，并采用X射线衍射、扫描电子显微镜、电参数测试仪、激光热导仪等

2、先进手段，分别对M92Si基合金的制备工艺、显微结构和热电性能进行了系统研究。本文首先采用机械合金化方法结合放电等离子烧结工艺制备M92Sil-xSnx合金块体，并系统研究了不同Sn掺杂量(x=O，0．4，0．5，0．6)对合金显微结构与热电性能的影响。实验结果表明：球磨5小时，Sn掺杂量x=0的粉末中存在未反应完全的单质Si。随着Sn掺杂量的增加，粉末合金化完全。本文还研究了烧结温度对其物相组成的影响。对于不同Sn掺杂量的合金粉末，可以在相同的SPS烧结条件：即烧结压力为30MPa，烧结温度700℃，烧结时间为10"--25min的条件下合成M92Sil．xSnx合金。

3、在750。C烧结时，Sn掺杂的M92Sil．xSnx合金出现物相分解的现象。Sn掺杂x=0．4的样品具有最高的功率因子，在200℃时达到6．25X104WK‘2m一。此外，本文对悬浮感应熔炼结合放电等离子烧结工艺制备M92Sil．xSnx(x=0，0．4，0．5，O．6)合金及其热电性能进行了研究。原料采用镁块(纯度大于99．0wt％)、硅块(纯度大于99．0wt％)及锡块(纯度大于99．0wt％)。首先在心气保护下熔炼成块体，再球磨破碎成粉末后，采用放电等离子烧结得到M92Sil．xSnx合金块体。实验结果表明：Sn含量的增加，有利于MgESil．xSnx固溶体的形成。

4、球磨后的M92Sil．xSnx合金粉末通过SPS在700。C烧结后，可得到相对密度大于98％的合金块体。热电性能测试结果表明，所有试样的电阻率均随温度的升高北京工业大学工学硕士学位论文‘而降低，呈现半导体传输特性。而且随着Sn含量的增加，M92Sil．xSnx合金的Seebeck系数的绝对值增加，热导率相差不大。在测试温度范围内，M92Sio．4Sno．6合金在400℃具有最高的ZT值O．25。关键词M92Sil．xSnx化合物；放电等离子烧结；悬浮感应熔炼；热电性能ABSTRACTABSTRACTThermoelectricmaterialsareusedforconv

5、ertingheatenergytoelectricenergydirectlyasfunctionalmaterialswithSeebeckeffectandPeltiereffect，theyareessentialmaterialsinnewenergyfield，andhaveimmenseprospectswithmanyapplicationsinthermoelectricpowergenerationandrefrigeration．ThethermoelectricmaterialsofM92Si—basedpossessapotentiallyhig

6、hdimensionlessfigureofmeritZTinintermediatetemperatureregimeofoperation．ItisverydifficulttosynthesizeM92Sialloyasmagnesiumpossesshighactivity．ItbecomestheresearchingkeyofhowtosynthesizeM92Si-basedthermoelectricmaterialswithhighperformance．Inthispaper,M92Si—basedalloyaresynthesizebymechani

7、calalloying(MA)andsuspensioninductionmeltingrespectively．Following，thebulkalloyaresynthesizedbySparkPlasmaSintering(SPS)technology．ThemicrostructureandthermoelectricpropertiesweresystematicallyinvestigatedbyX—raydiffraction，scanningelectronmicroscopy，transmittingele