改性KL沸石催化合成碳酸二甲酯.pdf

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1、第37卷第2期南京工业大学学报(自然科学版)Vo1．37No．22015年3月JOURNALOFNANJINGTECHUNIVERSITY(NaturalScienceEdition)Mar．2015doi：10．3969／j．issn．1671—7627．2015．02．023改性KL沸石催化合成碳酸二甲酯赵宁钰，朱伟光，丁明，史艳丽，刘定华(南京工业大学化学化工学院，江苏南京210009)摘要：采用固相研磨法制备KOH负载于KL型分子筛的非均相催化剂KOH／KL，用于催化碳酸丙烯酯和甲醇合成碳酸二甲酯反应，探索其在不同KOH负载量、焙烧温度下对催化性能的影响；采用X线衍射仪(X

2、RD)及N，吸附仪进行表征分析。结果表明：焙烧温度为400℃、KOH负载量为30％的催化剂L型骨架结构未被破坏，活性组分很好地分散在孔道中；在反应温度为70℃，反应4h的条件下，碳酸丙烯酯转化率达到49．5％。关键词：L型分子筛；碳酸二甲酯；非均相催化中图分类号：TQ225．5文章编号：1671-7627(2015)02-0121—04SynthesisofdimethylcarbonatebymodifiedzeoliteKLZHAONingyu，ZHUWeiguang，DINGMing，SHIYanli，LIUDinghHa(CollegeofChemistryandChemi

3、calEngineering，NanjingTechUniversity，Nanjing210009，China)Abstract：HeterogeneousKOH／KLzeolitecatalystswerepreparedbysolidphasegrinding．Theircatalyticperformanceswereevaluatedbythesynthesisofdimethylcarbonatefrompropylenecarbonateandmethanol。TheinfluencesofdifferentK0Hloading，calcinationtemperat

4、uresoncatalystperformanceswerealsoinvestigated．ThesamplewascharacterizedbyX—raydiffraction(XRD)andnitrogenadsorptioninstrument．Resultsindicatedthatthestructureofcatalystwasnotdamagedandtheactiveingredientwasdispersedwellinthepore，whenitwascalcinedat400oCwith30％ofloadcapacity．Thecatalyticsynthe

5、sisofdimethylcarbonatecouldachieve49．5％conversionat70oCfor4h．Keywords：Lzeolite；dimethylcarbonate；heterogeneouscatalysisL型分子筛是一种微孔硅铝酸盐晶体，具有医药、农药、涂料、汽油添加剂和电解液溶剂等领0．71nm的一维孔道和较好的水热稳定性。20世纪域_2J。借助酸活化碳酸丙烯酯(PC)中羰基碳原80年代，Besoukhanova等利用L沸石特殊的一维子催化合成DMC，明显没有碱活化小分子甲醇孔道结构，对直链分子或带1个甲基的异构烃具有(MeOH)具有优势，所以目

6、前工业上都采用甲醇一定择形作用的特点，将Pt负载在L分子筛上催化钠碱催化酯化反应生产DMC，但醇盐催化存在副反烷烃的芳构化，实现了高于传统催化剂8倍的催化应多、耐用性能差及寿命短等不足。Wang等和速率，打开了加氢环化、催化裂化、加氢裂化等碱性Murugan等致力于固体碱催化酯化合成DMC的催化领域的广阔应用前景。研究，总结出反应活性随碱强度的增强不断提高的碳酸二甲酯(DMC)是一种具有较高的含氧量、特性。魏彤等将KI、KCO和KOH负载在介孔溶解性和表面张力的重要化工原料，被广泛应用在活性炭上，得出碱强度由强到弱的顺序为：OH／C、收稿日期：2014—03-19作者简介：赵宁钰(

7、199O一)，女，江苏南京人，硕士，主要研究方向为碳酸二甲酯的合成；刘定华(联系人)，研究员，E—mail：ncldh@njtech．edu．cn引用本文：赵宁钰，朱伟光，丁明，等．改性KL沸石催化合成碳酸二甲酯[J]．南京工业大学学报：自然科学版，2015，37(2)：121—124．南京工业大学学报(自然科学版)第37卷K，CO／C、KI／C。本文选用碱性KL型分子筛，将温下与SiO，发生作用，生成新的碱性物种；而TiO：KOH负载于KL型分子筛上形成负载型固体碱