cao基催化剂催化甘油与碳酸二甲酯酯交换反应合成甘油碳酸酯研究

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1、分类号学号M201170210学校代码10487密级硕士学位论文CaO基催化剂催化甘油与碳酸二甲酯酯交换反应合成甘油碳酸酯研究学位申请人：胡珂珂学科专业：化学工程指导教师：王华军副教授答辩日期：2014年1月15日万方数据AThesisSubmittedinPartialFulfillmentoftheRequirementsfortheDegreeofMasterofScienceResearchforSynthesisofGlycerolCarbonatebyTransesterificationfromGlycerolandDimethylCarbonatewi

2、ththeCaO-BasedCatalystCandidate:HuKekeMajor:ChemicalEngineeringSupervisor:AssociateProf.WangHuajunHuazhongUniversityofScienceandTechnologyWuhan,Hubei430074,P.R.ChinaJan2014万方数据独创性声明本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除文中已经标明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出贡献的个人和集体，均已在

3、文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名：日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，即：学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权华中科技大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。保密□，在____________年解密后适用本授权书。本论文不保密□。（请在以上方框内打“√”）学位论文作者签名：指导教师签名：日期：年月日日期：年月日万方数据华中科技大学硕士学位论文

4、摘要甘油（GL）和碳酸二甲酯（DMC）反应合成甘油碳酸酯（GC）过程成功进行的关键是催化剂的选用。CaO催化剂具有反应活性高，原料来源广以及成本低的特点，是比较理想的酯交换反应催化剂。但是CaO在催化GL和DMC酯交换过程中很容易失活。因此，分析其失活机理，寻求其改性方法，以提高其稳定性和活性显得非常重要。本论文首先通过浸渍法制备了一系列KNO3/CaO催化剂，并用于催化GL和DMC合成GC。结果表明KNO3/CaO催化剂的碱强度依赖于KNO3负载量及催化剂煅烧温度。KNO3/CaO催化活性和稳定性与碱强度及碱位点数有明显的关系。KNO3负载量为15wt%，煅烧温度为

5、700℃的KNO3/CaO(15%,700)催化剂显示出最好的催化活性及稳定性。当DMC/GL摩尔比为3.0、反应温度70℃、反应时间2h、新鲜催化剂KNO3/CaO(15%,700)催化下，GL转化率可达到99.23%。该催化剂在回收循环利用五次后GL转化率仍高达94.95%，远比未改性的CaO催化剂要好。另外，本文还对KNO3/CaO催化剂的失活机理进行了分析，并给出了合理的失活机理。其次，本文还制备了成型催化剂K2O/CaO/Al2O3，并将其用于催化GL和DMC酯交换反应合成GC。结果表明：对于K2O/CaO/Al2O3催化剂，在DMC:GL=3:1，CaO:

6、GL=0.1，反应温度80℃的条件下，首次反应GL转化率达到98.54%，反应五次后GL转化率仍高达90.52%。K2O/CaO/Al2O3(0.15,0.6,1.0)催化剂在GC的合成中不仅显示出好的催化活性及稳定性，高的机械强度，而且很容易从反应体系中分离出来。因此从工业可行性角度分析，该催化剂具有很大的发展前景。关键词:甘油，碳酸二甲酯，甘油碳酸酯，酯交换，催化剂，CaOI万方数据华中科技大学硕士学位论文AbstractSelectionofcatalystisthekeytothesuccessfultransesterificationofglycerola

7、nddimethylcarbonate.CaOistheidealcatalystforitshighactivity,widerawmaterialsourcesandlowcost.ButCaOiseasytodeactivateinthetransesterificationofglycerolanddimethylcarbonate.Therefore,itisveryimportanttoanalyzethedeactivationmechanismandfindawaytoimprovestabilityandactivityofCaOc