固体碱催化制备碳酸甘油酯的研究.pdf

《固体碱催化制备碳酸甘油酯的研究.pdf》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、分类号TQ645学号151040204密级全日制学术型硕士学位论文固体碱催化制备碳酸甘油酯的研究题目作者姓名闫天兰导师姓名、职称汤颖教授学科(专业)名称应用化学提交论文日期2018年6月18日学位论文创新性声明本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢中所罗列的内容以外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果；也不包含为获得西安石油大学或其它教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论

2、文中做了明确的说明并表示了谢意。申请学位论文与资料若有不实之处，本人承担一切相关责任。论文作者签名：____________日期：____________学位论文使用授权的说明本人完全了解西安石油大学有关保留和使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属西安石油大学。学校享有以任何方法发表、复制、公开阅览、借阅以及申请专利等权利。本人离校后发表或使用学位论文或与该论文直接相关的学术论文或成果时，署名单位仍然为西安石油大学。论文作者签名：__________日期：______

3、____导师签名：__________日期：__________注：如本论文涉密，请在使用授权的说明中指出（含解密年限等）中文摘要论文题目：固体碱催化制备碳酸甘油酯的研究专业：应用化学硕士生：闫天兰（签名）指导教师：汤颖（签名）摘要本论文首先以市售CaO为催化剂，通过加入适当助溶剂催化非均相条件下的甘油与碳酸二甲酯酯交换反应制备碳酸甘油酯。以无水乙醇为助溶剂，考察了CaO预处理条件和反应条件对碳酸甘油酯产率的影响。实验结果表明：CaO预处理温度对碳酸甘油酯产率影响显著，800℃焙烧的CaO具有较高的

4、催化活性。当反应温度65℃，甘油与碳酸二甲酯摩尔比1:3，CaO用量5%（基于甘油质量）条件下，反应1h碳酸甘油酯产率可达87.02%。CO2-TPD表征结果表明，CaO预处理温度对其碱性有很大影响，碱性强度是影响催化剂活性的最主要因素。为了进一步提高CaO固体碱催化活性，以CaO为载体，采用浸渍法制备了一系列CaO负载碱金属氯化物固体碱，并将其用于催化酯交换反应制备碳酸甘油酯。实验结果表明，LiCl/CaO催化性能最佳，在相同反应条件下，碳酸甘油酯的产率为89.45%。结合XRD和CO2-TPD表

5、征发现，具有中强碱性的CaClOH和LiOH物种的出现是影响LiCl/CaO催化活性的主要原因。采用共沉淀法制备不同复合型固体碱，分别考察该类固体碱在催化甘油与碳酸二甲酯酯交换反应体系制备碳酸甘油酯中的催化性能。实验结果表明，复合固体碱MgO-CaO在最佳反应条件下，碳酸甘油酯产率为78.78%，比CaO作催化剂产率有所降低。CO2-TPD表征结果表明，该类催化剂在制备过程中，盐和沉淀剂的种类对MgO-CaO表面碱性有很大影响。通过溶胶-凝胶法、共沉淀法制备了一系列纳米固体碱催化剂，分别考察该类固体

6、碱在催化甘油和碳酸二甲酯酯交换反应体系制备碳酸甘油酯中的催化性能。实验结果表明，以纳米CaO和纳米MgO-CaO为催化剂，在最佳反应条件下碳酸甘油酯产率分别为94.56%和90.18%。催化剂表征结果表明，无论是溶胶-凝胶法制备的纳米氧化物还是共沉淀法制备的复合固体碱，相比于普通CaO，纳米催化剂的比表面积、孔径和孔体积都明显增大，但表面碱性是影响其催化效果的最主要因素。采用化学键合法对CaO进行表面改性，以改性CaO为催化剂催化甘油和碳酸二甲酯酯交换反应制备碳酸甘油酯。实验结果表明：在相同反应条件

7、下，与未改性CaO相比，芳香基改性的CaO催化活性更高，而酯基改性的CaO催化性能较差。催化剂表征结果表明，表面改性过程对催化剂的比表面积、孔道结构、催化剂表面碱性以及氧化钙的表面形貌都有一定的影响。其中改性CaO表面形貌发生了较大改变，但改性过程对CaO的比表面积、物相结构以及表面碱性影响不明显，说明表面形貌对其催化活性具有较大影响。II中文摘要关键词：固体碱：催化；酯交换；碳酸甘油酯；改性剂论文类型：应用研究III英文摘要Subject:High-efficientcatalyticsynthe

8、sisofglycerolcarbonatefromglycerolbyheterogeneoussolidbasecatalystsSpeciality:AppliedChemistryName:YanTianlan（signature）Instructor:TangYing（signature）ABSTRACTCaOwasusedasacatalystforthesynthesisofglycerolcarbonateviatransesterificationf