试析酯交换法合成碳酸甲乙酯催化剂比较研究

《试析酯交换法合成碳酸甲乙酯催化剂比较研究》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、天津大学硕士学位论文酯交换法合成碳酸甲乙酯催化剂比较研究姓名：董洋申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：韩金玉20060101天津大学硕士学位论文摘要随着锂离子电池产量增大，碳酸甲乙酯(EMC)作为一种优良的新型锂离子电池电解液的溶剂，其合成和应用就越来越得到人们的重视。在几种合成EMC的方法中，碳酸二甲酯(DMC)和碳酸--7,酯(DEC)酯交换合成EMC是一条很有发展前途的合成工艺路线。本研究以DMC和DEC为原料，通过酯交换反应合成EMC。本文首先对不同的传统酯交换催化剂和分子筛催化剂进行了筛选。zncl2催化DMC和DEC酯交换合成EMC

2、反应表现出了较高的目的产物收率，以其为催化剂时适宜反应条件：常压，催化剂用量为0．005mol，DMC、DEC用量均为0．1tool，反应温度104℃，反应12h时，碳酸甲乙酯的收率可达43．2％。通过对不同氧化物及负载型氧化物催化剂的筛选，M003／A1203催化剂具有优良的催化性能。Mo负载量对DMC和DEC酯交换反应的性能有明显影响。Mo负载量为6％的M003／A1203催化性能最好，DEC转化率44．1％，EMC收率41．25％。M003在载体上的存在状态对M003／A1203的活性有较大影响。单层分散或无定型的M003有助于目的产物的生成，

3、晶相M003导致催化剂活性的下降。M003活性中心在高比表面积载体上的分散促进了催化剂活性的提高。M003负载型催化剂的催化活性与载体的酸性强弱密切相关。中强酸中心有利于目的产物MEC的生成。L酸中心是M003／A1203催化DMC和DEC酯交换合成MEC反应的活性中心。通过BET、XRD、NH3-TPD和取毗啶吸附表征分析得出M003-SnOffAl203催化剂的催化性能与负载的Mo、Sn的存在状态以及催化剂表面的酸性有关。sn元素与Mo元素的协同作用有利于提高目的产物MEC的收率。关键词：碳酸二甲酯，碳酸二乙酯，碳酸甲乙酯，酯交换，催化剂，酸中心

4、天津大学硕士学位论文AbstractEthylmethylcarbonate(EMC)is粗excellentco-solventinnon-aqucouseleclzolyteofnewtypeLi-ironbatteries．Alongwiththerapidlyincreasingyield,peoplepaymoreandmo／'eattentiontosynthesizeandapplicationofEMC．、癌ldo璐synthesismethodsforEMChavebeendeveloped．Amongthem,thetranses

5、tcrificationofdimethylcarbonatepMC)anddiethylcarbonate(DEC)'toEMCisapromisingr叩钯．Inthetraditionalcatalystsscreeningexperiments，ZnCl2showedgoodperformanceinthetransesterificationofDMCandDEC．ThehighestyieldofEMCis43．2％。n地suitablereactionconditionis：catalyst0．005mol，DMC0．1mol，DEC0

6、。Im01．reactiontime12h,reactiontemperature104℃。Ⅵ耐OIlSoxidesandsupportedoxideswereinvestigaw．dandtheevaluationresultsshowedthatM003／A1203catalystshadabetteractivity．neMoloadinghadanobviouseffectonthecatalyticperformanceofcstgrexchangereaction．TheM003／A1203catalysts埘m6％Mocontentpe

7、rformedbest．giving44．1％conversionofDECand41．25％yieldofEMC．ThecatalyticpropertiesofMoOffAl203wereclosedwiththestateofmolybdenum．M003wasKgMydispersed011thesurfaceofA1203题amorphousstateatlowMoloading，whilecrystallizedintobulkM003atllighMoloading．Thehig砒ydispersedMoOshelptothesynth

8、esisofEMC．ThedispersionofM003activecentelsonthesurface