非均相催化合成碳酸甲乙酯

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1、浙江大学硕士学位论文非均相催化合成碳酸甲乙酯姓名：蒋严军申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：胡望明20060601浙江大学硕十学位论文摘要绿色化学品碳酸甲乙酯(MEC)由于在结构上的不对称，有着广泛的用途：尤其是作为锂离子电池电解质溶剂，有着不可比拟的优点。现阶段MEC的纯度和价格限制了它更广泛的应用，因而开发一种新的工艺方法，降低成本，对于满足MEC日益增长的需求是十分有必要的。通过对碳酸甲乙酯几种主要的合成方法(光气法、氧化羰基法和酯交换法)以及各种方法中的催化剂比较，选择了以固体碱催化剂催化乙醇

2、和碳酸二甲酯酯交换合成碳酸甲乙酯的合成路线。运用浸渍法、溶胶凝胶法和表面包覆法制备了多种的各选固体催化剂。催化剂的活性组分包括碱金属氧化物、过渡金属氧化物和稀土金属氧化物；助催化剂有：氧化锌，氧化铁；载体有：氧化铝、活性炭、硅胶。通过各个催化剂的评价实验，发现在所有催化剂中，氧化铝上负载碱金属氧化物的催化剂H具有最高活性和选择性。通过催化剂H催化乙醇和碳酸二甲酯酯交换合成碳酸甲乙酯的正交实验，分析讨论了影响因素温度、进料比和催化剂用量对反应的影响；并经过进一步的优化实验，得到了能够适合工业化应用的最佳反应条

3、件：反应温度为88。C．90。C，原料摩尔进料比n(DMC)／n(乙醇)=2．8：1，催化剂H的用量(基于乙醇的摩尔量)为25％，反应4个小时，MEC的产率为97．2％，选择性为100％分析了同一类催化剂的不同制各方法和制备工艺对于催化剂活性以及选择性的影响。发现用浸渍法、在600℃下焙烧制备的催化剂H性能最好。测定了催化剂H的使用寿命以及再生后的催化活性。测定了催化剂H的物性：堆密度为1．0599／ml、平均粒径为277．528纳米、比表面积为100．721m2／g。催化剂H的组成为：主催化剂含量在5％左

4、右，助催化剂的含量为8％，载体含量87％。关键词：碳酸甲乙酯、非均相催化剂、碳酸二甲酯、乙醇、酯交换浙{工大学颂士学位论文abstractAsagreenchemicalproduct,methylethylcarbonate(MEC)hasbeenbroadlyusedforitsasyrmnetry．MEChasinimitablevirtuefornonaqueouselectrolyteinlithiumionelectrochemicalcells．Nowadaysthepriceandpurit

5、yofMECastrictsitsgreatuse，soexploredanevrsynthesisprocessof／vIECtoreduceitscostisimportant．ByanalysisofseveralmethodsofpreparationofMECandcomparingofcatalysts，theheterogeneouscatalysisprocesswithethanol_(EtOH)anddimethylcarbonate(DMC)asstartmaterialsandsol

6、idalkalimetalsaseatalystswasadopted．ForthesynthesisofMEC，thenovelheterogeneouscatalystshavebeenpreparedbydipping，sol—gelandsurface—coatingtechnique．Thesecatalysts’activitycomponetsincludealkalimetalsoxide，transitionmetalsoxideandthuliumoxide，assistantmater

7、ialinclude矗ncoxideandferricoxide，Carriersincludealumina,activecarbonandsilicagel．ComparedwithothercatalyststhecatalystHmadeupofalkalimetalsoxideandaluminahasthehighestactivity．TheeffectsofthemoleratioofDMCtoEtoH．concentrationofcatalystHandreactiontemperatu

8、rewereinvestigatedsystematically．byanalysisofheterogeneouscatalysisprocess赫也EtOHandDMCasmaterialsandsolidalkalimetalsascatalysts．Getthebestconditionforindustrializationbyfatheroptimizeresearch：reactiontempera