改性纳米ZSM-5催化剂上甲苯与碳酸二甲酯选择甲基化合成对二甲苯.pdf

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1、石油学报(石油加工)2011年10月ACTAPETROLEISINICA(PETROLEUMPROCESSINGSECTION)第27卷第5期文章编号：1001—8719(2011)05—0719—06改性纳米ZSM一5催化剂上甲苯与碳酸二甲酯选择甲基化合成对二甲苯谭伟，赵岩，吴宏宇，王祥生，郭新闻(大连理工大学化工与环境生命学部，精细化工国家重点实验室，辽宁大连116024)摘要：以(6SiO+5P。O+3MgO)／纳米ZSM一5为催化剂，在固定床反应器中，考察了甲苯(T)与碳酸二甲酯(DMC)甲基化合成对二甲苯

2、(Px)的反应性能，特别是反应温度、水和甲苯与DMC摩尔比对反应性能的影响，并与甲醇(M)用作烷基化试剂的反应进行了对比。结果表明，DMC为烷基化试剂时，PX选择性达97，反应40h后，催化剂很快失活。采用热重和紫外拉曼光谱对反应70h后的催化剂进行表征，发现用DMC作烷基化试剂时，催化剂积炭量较大，反应中引入水能在某种程度上减缓积炭的生成。关键词：甲基化；纳米ZSM一5；甲苯；碳酸二甲酯；甲醇；对二甲苯中图分类号：TQ241．1文献标识码：Adoi：10．3969／j．issn．1001—8719．2011．05

3、．010Shape--SelectiveMethylationofTolueneWithDimethylCarbonateIntoP’_XyleneOverModifiedNano-ScaleHZSM_5CatalystTANWei，ZHAOYan，WUHongyu，WANGXiangsheng，GUOXinwen(FacultyofChemical，EnvironmentalandBiologicalScienceandTechnology，StateKeyLaboratoryofFineChemicalsDal

4、ianUniversityofTechnology，Dalian116024，China)Abstract：Shape—selectivemethylationoftoluene(T)withdimethylcarbonate(DMC)intoP—xylene(PX)wascarriedoutinacontinuousflowfixed—bedreactorover(6SiO2+5P2O5+3MgO)／nano—scaleZSM一5catalyst．Theinfluencesofvariousreactioncon

5、ditions，includingreactiontemperature，waterandT／DMCmolarratio，onthereactionconversionandPXselectivitywereinvestigated．ThecatalyticperformancesofcatalystinthemethylationreactionwithDMCandmethanolasalkylationagentwerecompared．TheresultsshowedthatDMCcanbeusedasthe

6、alkylationagentinthemethylationoftoluene，andthePXselectivityreached97．However，thecatalystdeactivatedquicklyafter4Ohonstream．ThespentcatalystswerecharacterizedbymeansofTG—DTAandUV—Raman，whichindicatedthatthecokingonthecatalystwasserious，whendimethylcarbonatewas

7、usedasalkylationagent，anditcouldbesuppressedviatheadditionofwaterinthefeed．Keywords：methylation；nano—scaleZSM一5；toluene；dimethylcarbonate；methanol；P—xylene对二甲苯(PX)是重要的基本有机化工原料，主通过甲苯歧化、混合二甲苯的异构化、吸附分离或要用于生产聚酯纤维和树脂。目前，工业上主要是结晶分离来制取PX。由于受热力学控制，PX在收稿日期：20100926基金项目

8、：教育部新世纪代表优秀人才支持计划(NCET一040268)和高等学校学科创新引智计划(111计划)资助第一作者：谭伟，女，博士研究生，从事分子筛的合成及择形催化研究通讯联系人：郭新闻，男，教授，博士，从事钛硅分子筛、纳米分子筛的合成及应用研究；Tel：041184986133；Email：guoxw@dlut．edu．an720石油学报(石油加工)第27卷