钒钛基SCR催化剂密度泛函理论计算研究进展.pdf

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1、第44卷第3期应用化工V01．44NO．32015年3月AppliedChemicalIndustryMar．2015钒钛基SCR催化剂密度泛函理论计算研究进展车宇，宋浩，郑成航，陈景欢，邱坤赞，高翔(浙江大学能源清洁利用国家重点实验室，浙江杭州310027)摘要：从基本结构模型和相关化学反应两大方面综述了选择性催化还原(SCR)脱硝催化剂密度泛函理论(DFT)计算的研究现状，对理论模型构建方法、基于理论计算的催化剂表面特性以及相关化学反应机理进行了总结。负载型周期性结构模型更接近真实催化剂表面结构，其计算结果与实验的可对照性更强。钒氧化物(VO

2、)在TiO：(001)面上负载时体系结构最稳定，以类似表面重构的结构或延伸Tio2晶体结构的形式与B02载体键合。V多以四面体配位形式存在，VO．V和V．O．Ti是重要的活性位点。NH：NO是SCR反应过程中的重要中间体，存在多种生成路径。SCR催化剂表面零价汞(Hg~)氧化生成HgC12的反应遵循Langmuir—Hinshelwood机理。关键词：选择性催化还原；汞；钒钛催化剂；密度泛函理论中图分类号：TQ02；O664文献标识码：A文章编号：1671—3206(2015)03—0537—07ReviewonDFTstudyofV2O5／Ti

3、O2basedSCRcatalystCHEYu，SONGHao，ZHENGCheng-hang，CHENJing-huan，QiUKun—zart，GAOXiang(StateKeyLaboratoryofCleanEnergyUti~zafion，Zh~iangUniversity，HangzhOH310027，China)Abstract：Areviewondensityfunctionaltheory(DFT)studyofV2O5／TiO2basedselectivecatalyticre—duction(SCR)catalystwasp

4、resented．Constructionofthetheoreticalmodel，surfacepropertyofthecata—lystandmechanismsofSCRandmercuryoxidationreactionwerereviewed．Periodicmodelismoreappro—pilatetorepresentthecatalystSUrface．Vanadiumoxides(VO)preferentiallyanchortothe(001)facetofanatase，inthe“ad—molecule”form

5、orwithananatase—likestructure．VOisusuallytetrahedrallycoor-dinatedandthebridgingoxygensinV—O—VandV—O-Tiarecrucialactivesites．NH2NOisthekeyinter—mediateinSCRreaction，withmultiplepathstogenerate．OxidationofHgtoHgC12onSCRcatalystsur-facefollowsaLangmuir—Hinshelwoodmechanism．Keyw

6、ords：selectivecatalyticreduction(SCR)；mercury；V205／TiO2一basedcatalyst；densityfunctionaltheory(Drr)选择性催化还原(SCR)烟气脱硝技术作为目前绕反应物与VO的相互作用展开。燃煤烟气中的火电厂高效控制NO排放的重要技术手段，正大规多种化学成分(如H：O、SO、HC1等)均会对VO的模应用于我国火电厂脱硝。催化剂特性是影响SCR结构及化学特性产生较大影响。由于我国燃煤电厂脱硝效率的核心要素，钒钛基催化剂作为目前应用运行煤种多变、煤质复杂，SCR催化剂需要

7、面临的烟最为广泛的商业SCR催化剂，倍受研究者关注。气化学环境更加复杂。在实验研究的基础上，深入钒氧化物(VO)作为钒钛基SCR催化剂的活认识SCR反应的机理，以及不同烟气条件对钒氧化性组分，其结构和化学特性的变化直接影响整个物结构和化学特性的影响规律，对于揭示钒钛基SCR脱硝系统的效率，SCR反应机理的研究主要围SCR催化剂的构效关系有重要意义。明确的构效关牧稿日期：2014-12-18修改稿日期：2014．12-24基金项目：国家高技术研究发展计划(863计划)资助项目(2013AA065401)作者简介：车宇(1987一)，男，内蒙古乌海人

8、，浙江大学在读硕士研究生，师从高翔教授，从事燃煤电站烟气硝汞协同控制技术的研究。电话：0571—87951355，E—mml：earbo