堇青石整体式催化剂.pdf

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1、石油学报(石油加工)2014年2月ACTAPETROIElSINICA(PETROLEUMPROCESSINGSECT10N)第3O卷第1期文章编号：1001—8719(2014)01—0024—08表面氨基改性制备高负载量高分散性钯／堇青石整体式催化剂周放，朱玉超，周永华，叶红齐，金一粟(中南大学化学化工学院，湖南长沙410083)摘要：提出了一种无需涂层就可获得较高Pd负载量，且分散性好的Pd／堇青石催化剂的制备方法。对堇青石载体及孔道表面进行氨基官能团化，然后负载金属Pd。利用傅里叶红外光谱(

2、FT-IR)、X射线衍射(XRD)透射电镜(TEM)、电感耦合等离子体发射光谱(ICP—AES)以及滴定方法表征载体表面及负载的Pd粒子。结果表明，在3一氨丙基三乙氧基硅烷(APTS)与载体质量比0．015、80℃条件下对堇青石改性12h，所得载体负载金属Pd，可得到最高的Pd粒子分散度，制备的Pd／堇青石催化剂表现出对苯乙烯加氢反应最高的活性。采用N一氨乙基一氨丙基三甲氧基硅烷(TPED)改性堇青石载体，Pd粒子负载量能提高1倍以上，但Pd粒子的分散度降低。此外堇青石的酸预处理不利于其氨基官能团化

3、和Pd粒子在其上的分散。关键词：堇青石；钯；氨基硅烷；表面改性；苯乙烯加氢中图分类号：O643文献标识码：Adoi：10．3969／J．issn．1001-8719．2014．01．004PreparationofPd／CordieriteMonolithicCatalystviaSurfaceModificationofCordieritebyAminoGroupsZHOUFang，ZHUYuchao，ZH0UYonghua，YEHongqi，JINYisu(ChemistryandChemica

4、lEngineeringCollege，CentralSouthUniversity，Changsha410083，China)Abstract：AsimplemethodtoachievehighPddispersionaswellasimprovedPdloadingoncordieritemonolithwithoutwashcoatlayerwasreported．Thecordieritemonolithwasfunctionalizedwithaminesilanes，andthenPd

5、wasloaded．Fouriertransforminfraredspectroscopy(FT—IR)，X—raydiffraction(XRD)，transmissionelectronmicroscopy(TEM)，inductivelycoupledplasmaatomicemissionspectroscopy(ICP—AES)andtitrationwereusedtocharacterizethefunctionalizedmonolithandtheloadedPdparticle

6、s．ResultsshowedthatthehighestdispersionofPdparticlescouldbeobtainedbyfunctionalizingmonolithby3一aminopropyltrimethoxysilane(APTS)withthemassratioofAPTStosupportof0．015at80℃for12h．TheobtainedPd／cordieritecatalystexhibitedthehighestactivityforstyrenehydr

7、0genati0nreaction．TheutilizationofN～[3一(trimethoxysily1)一propylethylene]diamine(TPED)infunctionaIizingcordieritemonolithcouldimprovethePdloadingamountmorethanonefold，whilethedispersionofPdparticlesdecreased．Inaddition，theacidpretreatmentofmonolithwasno

8、tbeneficialtoaminesilanefuncti0na1izingofmonolithandthedispersionofPdparticlesonit．Keywords：cordierite；palladium；aminesilane；surfacemodification；styrenehydr0genation收稿日期：2013-01—17基金项目：国家自然科学基金项目(21006129)和中央高校基本科研业务费(721500170)资助第一作者：周