堇青石表面改性对pd基整体式催化剂结构和性能影响

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1、学位论文数据集中图分类号TQ426．61学科分类号530．2410论文编号1001020130109密级公开学位授予单位代码10010学位授予单位名称北京化工大学作者姓名刘翻艳学号2010000109获学位专业名称化学工程与技术获学位专业代码081701课题来源煤矿通风瓦斯工业项目研究方向工业催化论文题目堇青石表面改性对Pd基整体式催化剂结构和性能的影响关键词通风瓦斯，Pd催化剂，表面改性，催化活性论文答辩日期2013年5月30日木论文类型基础研究学位论文评阅及答辩委员会情况姓名职称工作单位学科专长指导教师贾志刚高工北京化

2、工大学化工机械评阅人1季生福教授北京化工大学工业催化评阅人2雍兴跃研究员北京化工大学环境工程技术评阅人3评阅人4评阅人5超重力技术，水处理工答辩委员会主席邵磊教授北京化工大学程答辩委员l王健红教授北京化工大学化工系统工程答辩委员2吴慧雄副教授北京化工大学化工过程模型化及模拟答辩委员3孙巍副教授北京化工大学化工过程故障诊断，答辩委员4孙建军副教授北京化工大学绿色化学品的合成答辩委员5注：一．四．论文类型：1．基础研究2．应用研究3．开发研究4．其它中图分类号在《中国图书资料分类法》查询。学科分类号在中华人民共和国国家标准(G

3、B／T13745-9)《学科分类与代码》中查询。论文编号由单位代码和年份及学号的后四位组成。摘要堇青石表面改性对Pd基整体式催化剂结构和性能的影响对于煤矿通风瓦斯的利用，最有效的方式是催化燃烧法，而催化剂的性能是催化燃烧法的关键因素之一。本文针对煤矿通风瓦斯的催化燃烧，以堇青石为载体、y-A1203为涂层、贵金属Pd为活性组分，制备了Pd／7．A1203／堇青石整体式催化剂，重点考察了不同制备条件和反应条件对催化剂性能的影响，并采用XRD、SEM、XPS和BET等手段对催化剂进行了表征。首先，考察了用草酸处理堇青石，不同草

4、酸浓度，不同煮沸时间对催化剂甲烷催化活性的影响。结果表明，用20％浓度的草酸煮沸处理堇青石1h的催化剂具有较好的催化活性，同时可保证较强的机械强度。其次，考察了用硫酸铝、拟薄水铝石(SB粉)、氯化铝和硝酸铝为铝源的丫．A1203涂层对催化剂活性的影响。结果发现以硫酸铝为铝源的催化剂甲烷催化活性最好，硝酸铝为铝源的催化剂中可能存在Pd(OH)2，从而使其活性最差。再次，又考察了丫．A1203挂胶率及两种添加剂对催化剂活性的影响。结果发现对于无机铝盐制备的催化剂，合适的丫．A1203挂胶率为7％，通过添加PEG．4000可明显

5、提高催化剂的活性；拟薄水铝石制备的催化剂，浸渍2次挂胶率为10％时，催化剂活性较好，添加适量尿素可提高催化剂活性，在拟薄水铝石粉和尿素质量之比为3：1时，催化效果最好。最后，研究了不同反应空速对催化剂活性的影响，并对拟薄水铝石为铝源的催化剂做了稳定性评价。结果表明，催化剂活性随空速的增大而减少；拟薄水铝石为铝源的催化剂稳定性较好，通过高温活化可提高催化剂的甲烷转化率。关键字：通风瓦斯，Pd催化剂，表面改性，催化活性II摘要THEINFLUENCESoFCoRDIERITESURFACEMODIFICATIONINPD—BA

6、SEDMONOLITHICCATALYSTS’STRUCTURESANDPROPERTIESABSTRACTThebestwaytoutilizecoalmineventilationairmethaneiscatalyticcombustion，andthepropertiesofcatalythekey‘methanecombustionandthepropertiesofcatalystsarethekeypointsinmethane，oxidation．Inordertoresearchthecatalystso

7、fventilationairmethanecombustion，thePd／r—A120a／cordieritecatalystsweremade，andwerecharacterizedbyXRD，SEM，XPSandBET．Thecatalyticactivitieswereevaluatedindifferentconditionsformethaneoxidation．Firstly，theinfluenceofoxalicacidconcentrationandprocessingtimeincatalytic

8、activitieswereinvestigated，respectively．Theresultsshowedthatthecatalystswhichcordieritesweretreatedusing20％oxalicacidfor1hourhadthebestcatalyticactivity