堇青石整体式催化剂的原位合成及其NH3选择性催化还原NO性能.pdf

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1、物理化学学~E(WuliHuaxueXuebao)FebruaryActaP．一Chim．Sin．2015，31(2)，329-336329[Article]doi：lO．3866／PKU．WHXB201412082www．whxb．pku．edu．cnCU．SSZ．13，堇青石整体式催化剂的原位合成及其NH3选择性催化还原NO性能张宇王红宁陈若愚(常州大学石油化工学院，江苏常州213164)摘要：采用水热合成技术，在堇青石蜂窝陶瓷载体上原位合成了SSZ一13分子筛，并借助X射线衍射(XRD)$n场发射扫描电子显微镜(FESEM)等手段对其进行表征，在此基础上，研究了合成时

2、间对催化剂结构和机械性能的影响．另外。使用固定床反应器测试了离子交换度为50％的Cu．SSZ．13／堇青石催化剂和Cu．SSZ．13催化剂水热老化前后的氨气选择性催化还原(NH。．SCR)NO性能．结果表明，通过原位合成法制备的Cu-SSZ．13／堇青石催化剂在200—500。C的窗口温度内能达到80％以上的转化率，并在300。C时达到96．4％的转化率．在850。C水热老化12h后，Cu．SSZ．13催化剂完全丧失了催化性能，而Cu．SSZ．13，堇青石催化剂在300。C时仍然保持91％的转化率．使用XRD和固体Al核磁共振(AINMR)的方法，研究了水热老化前后两种催化

3、剂结构的变化，结果表明，当水热老化12h后，Cu．SSZ一13基本丧失了SSZ-13结构特征峰，而Cu-SSZ一13／堇青石仍然保持了一定的SSZ一13骨架结构．证明了通过原位合成法制备的Cu—SSZ一13／堇青石催化剂具有较好的抗水热老化性能．关键词：Cu．SSZ．13分子筛：水热老化：原位合成；堇青石；氨气选择性催化还原中图分类号：0643／nsituSynthesisofCu--SSZ--13／CordieriteMonolithicCatalystfortheSelectiveCatalyticReductionofNOwithNH3ZHANGYuWANGHong-

4、NingCHENRuo—Yu(SchoolofPetrochemicalEngineering,ChangzhouUniversity,Changzhou213164，JiangsuProvince，PR．China)Abstract：SSZ．13molecularsievesweresynthesized／nsituonthesurfaceofahoneycomb—shapedcordieritesuppo~usingahydrothermaImethod，andtheresultingmaterialWaScharacterizedbyX-raydifraction(X

5、RD)andfieldemissionscanningelectronmicroscopefFESEM)．TheprocessforpreparingSSZ一13／cordieritewasoptimizedindetail．FurthermOre．theionexchangeIevelsofthe5O％Cu—SSZ一13／cordieriteandCu-SSZ-13catalystsweretestedintheammonia．selectivecatalyticreduction(NH3一SCR)ofN0bothbeforeandafterthehydrothermal

6、treatmentprocessusingafixed．bedreactor．TheresultsoftheseexperimentsshowedthattheCu．SSZ．13／cordieriteprepared／nsitubyhydrothermalsynthesishadgoodcatalyticactivity,andgaveanNOconversionofmorethan80％attemperaturesintherangeof200-500。C。withthehighestNOconversionof96．4％beingreachedat300。C．After

7、beingagedhydrothermallyat850。Cfor12h。theSCRactivityoftheCu-SSZ．13catalystwassignificantlyreduced．whereasthatofCu-SSZ一13／cordieriteremainedlargelyunchangedwithanNOconversionof91％at300。C．Analysisofthecatalystsframeworkbothbeforeandafterthehydrothermaltreatmentby