堇青石催化加氢选择性的调控.pdf

《堇青石催化加氢选择性的调控.pdf》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、石油学报(石油加工)2O14年8月ACTAPETROLEIsINICA(PETROIEUMPROCESSINGSECTION)第3o卷第4期文章编号：1001-8719(2014)04—0638—06偶联剂改性对Pd／堇青石催化加氢选择性的调控田延晓，朱玉超，刘蒙，周永华，金一粟(中南大学化学化工学院，湖南长沙410083)摘要：采用硅烷偶联剂3-(氨丙基)三乙氧基硅烷(APTS)、缩水甘油醚环氧基三甲基硅烷(GPTs)、3一巯丙基三甲氧基硅烷(MPTS)及3一氯丙基三甲氧基硅烷偶联剂(CPTS)分别对堇青石进行改性，再负载Pd粒子，制备了系列Pd／堇青石催化剂，并以

2、1，5-环辛二烯(COD)部分加氢为探针反应，评价所制备催化剂的催化性能。结果表明，在堇青石中引入氨丙基后制备的Pd／堇青石催化剂可使COD深度加氢；而引入氯丙基、环氧基后制备的Pd／堇青石催化剂，则能在获得高COD加氢活性的同时，明显提高环辛烯(COE)选择性。氯丙基、环氧基的引入，显著提高了Pd／堇青石催化剂中Pd的分散度，并且使Pd结合能发生变化。COD加氢反应的COE选择性是Pd／堇青石催化剂中Pd的粒径及化学态综合作用的结果。以环氧基改性堇青石为载体、乙酰丙酮钯为前驱物、超声波浸渍法制备的Pd／堇青石催化剂用于催化COD加氢反应，可以获得最高的活性与COE选

3、择性。关键词：钯；偶联剂改性；部分加氢；堇青石中图分类号：0643文献标识码：Adoi：10．3969／J．issn．1001—8719．2014．04．009ModulationofHydrogenationSelectivityofPd／CordieritesModifiedbySilaneCouplingAgentTIANYanxiao，ZHUYuchao，LIUMeng，ZHOUYonghua，JINYisu(ChemistryandChemicalEngineeringCollege，CentralSouthUniversity，Changsha410083

4、，China)Abstract：ThePd／cordieritecatalystswerepreparedbyfirstlymodifyingcordieritebysilanecouplingagent，suchas3～aminopropyhriethoxysilane(APTS)，y-glycidoxypropyhrimethoxysilane(GPTS)，3-mercaptopropyhrimethoxysilane(MPTS)，3-chloropropyhrimethoxysilane(CPTS)，thenloadingPdparticles．Thecatal

5、yticperformancesofthesecatalystswereevaluatedwith1，5一cyclooctadience(COD)partialhydrogenationasmodelreaction．TheresultsshowedthatwiththePd／cordieritemodifiedbythesilanecouplingagentcontainingaminopropy[groupascatalysttheCODdeephydr0genationoccurred，whilewiththosemodifiedbythesilaneagent

6、containingchloropropeneoroxygenpropylgroupsascatalystthehigherconversionrateandcyclooctene(COE)selectivityofCODhydrogenationwereobtained．ThedispersionofPdparticlesonPd／cordieritewassignificantlyimprovedbyintroducingepoxyorchloropropylgroupsintoit，andPdbindingenergyinPd／cordieritewaschan

7、gedduetothepresentofthosefunctionalgroups．COEselectivityofCODcatalytichydrogenationdependedonbothsizeandchemicalstateofPdparticles．WiththePd／cordieriteascatalyst，whichwasmodifiedbythesilanecouplingagentcontainingepoxygroupandpreparedbyultrasonicimpregnationtechniquewithpalladiu