堇青石载体预处理对蜂窝状催化剂的影响.pdf

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1、第37卷第1期煤炭转化Vo1．37N0．12014年1月C0ALCoNVERSIONJan．2O14堇青石载体预处理对蜂窝状催化剂的影响*赵金双娄晓荣王婧D刘鹏飞D何凯李哲。摘要使用不同酸、碱溶液对堇青石蜂窝陶瓷载体进行了预处理，考察了载体酸、碱预处理对蜂窝状Fe．Mo／ZSM。5催化剂涂覆率及NO催化还原性能的影响，并采用XRD，NH。一TPD和扫描电镜等技术对蜂窝状催化剂表面形貌、结构特征和表面酸性进行了分析．结果表明，载体经酸性和碱性溶液预处理后，蜂窝状催化剂的涂覆率和催化能力都提高，且酸溶液预处理的效果

2、要优于碱溶液预处理．分析认为，这与酸溶液作用下堇青石结构受到一定程度的破坏，表面变得粗糙以及所制备的蜂窝状催化剂表面较多的弱酸位有关．关键词堇青石蜂窝陶瓷，载体预处理，蜂窝状催化剂，NO，催化还原中图分类号TB383，TQ426．65液(HCl，HNO。，NaOH，NH。·H。o)预处理对堇青0引言石载体及蜂窝状催化剂的影响，并采用XRD，NH。一N0选择性催化还原(SCR)是一项有效脱除TPD和扫描电镜等技术对蜂窝状载体和催化剂的柴油车尾气中氮氧化物(NO)的技术口]，制备满足结构和表面酸性进行了分析．实用要

3、求的车用高效蜂窝状催化剂具有重要意义．1实验部分堇青石蜂窝陶瓷由于具有很低的热膨胀系数和突出1．1催化剂制备的抗热冲击性能[3]，以其为载体制备车用蜂窝状催采用气相离子交换法(CVIE)。。制备粉末状化剂已受到人们的广泛关注．但堇青石表面较为光Fe．Mo／zSM．5催化剂．将一定量的HZSM．5滑，基本没有微孔与介孔结构，比表面积小(约(Si／AI=38)和(NH)。MoO·4HO溶于去离子1m／g)，活性组分很难均匀地分散在载体表面上，水，搅拌、浸渍，水浴蒸干，110℃干燥12h，550℃焙因此需要对载体进行

4、预处理．Chauetall_4认为，载烧4h，制成4O目～60目的5％(质量分数)Mo／体的酸处理可以有效去除表面污物并产生微孑L，增ZSM．5．再将制备好的5％Mo／ZSM．5和足量FeC1。大组分与载体的结合力．贺振富等[5发现，堇青石蜂分别置于U型石英管两边，通人Ar，加热至120℃窝陶瓷载体经改性预处理后涂覆催化剂，涂层表面保持5h，再升温至320℃反应3h，样品逐渐呈现均无明显龟裂现象，且不易剥落．Shigapovetal_6]考匀黄色．待样品冷却至室温后取出并用去离子水充察了不同酸溶液对堇青石载体预

5、处理的影响，预处分洗涤，llO℃干燥12h，550℃焙烧4h，即得粉末理后载体比表面积均大幅度增加，但机械强度严重状Fe—Mo／ZSM．5催化剂．下降，比表面积在高温作用下又明显降低．白佳海采用浸涂法口弛制备蜂窝状催化剂．载体预处等_7采用硝酸溶液对堇青石蜂窝陶瓷进行预处理，理过程：将堇青石载体(美国康宁公司生产)分别置发现酸处理能显著降低堇青石蜂窝陶瓷的热膨胀系于一定浓度的HCI，HNo。，NaOH和NH。·Ho溶数，增加显气孔率和吸水率，但降低了材料的机械强液中，室温浸泡12h，去离子水清洗至中性后静置度．

6、笔者在前期研究工作中制备了具有优越No催30min，干燥．将经过预处理的堇青石载体放入含有化还原性能的粉末状Fe．Mo／ZSM．5催化剂．[8]为粉末状Fe．Mo／ZSM．5催化剂和聚乙烯醇(表面活满足实际应用的要求，本研究将其负载在堇青石陶性剂)的混合浆液中浸渍30min，取出后室温放置瓷载体上制备了蜂窝状催化剂，重点考察了酸、碱溶至表面干燥，再110℃干燥2h，500℃焙烧2h，重复*国家自然科学基金资助项目(21073131)．1)硕士生；2)副教授(通讯作者)；3)教授、博士生导师，太原理工大学化学化工

7、学院，030024太原收稿日期：2013．05．30；修回日期：2013-07．20第1期赵金双等堇青石载体预处理对蜂窝状催化剂的影响浸渍、干燥、焙烧两次，制得蜂窝状Fe．Mo／ZSM．5催化剂．、1．2催化剂涂覆效果评价催化剂涂覆效果按式(1)计算：．量U一[(mi—m0)／mi]×1OO％(1)式中：为催化剂涂覆率，m。为空白载体质量，m为蜂窝状催化剂质量．1．3催化剂活性评价图1蜂窝状催化剂的涂覆率催化剂活性测试前需先进行活化，将蜂窝状催Fig．1Coatingrateofthehoneycombcata

8、lyst化剂在25mL／minN。气氛下以15℃／min的升温without／withpretreatment速率从室温升到500℃，恒温30min，自然降温至50℃，再进行催化活性评价．进气组成为：3％(体积2．2载体预处理对蜂窝状催化剂催化性能的影响分数)O2，NO和NH。浓度均为500×10～，N2作为对所制备的蜂窝状催化剂进行活性测试，结果平衡气，气体总流量为300mL／min