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《堇青石催化加氢选择性的调控.pdf》由会员上传分享,免费在线阅读,更多相关内容在学术论文-天天文库。
1、石油学报(石油加工)2O14年8月ACTAPETROLEIsINICA(PETROIEUMPROCESSINGSECTION)第3o卷第4期文章编号:1001-8719(2014)04—0638—06偶联剂改性对Pd/堇青石催化加氢选择性的调控田延晓,朱玉超,刘蒙,周永华,金一粟(中南大学化学化工学院,湖南长沙410083)摘要:采用硅烷偶联剂3-(氨丙基)三乙氧基硅烷(APTS)、缩水甘油醚环氧基三甲基硅烷(GPTs)、3一巯丙基三甲氧基硅烷(MPTS)及3一氯丙基三甲氧基硅烷偶联剂(CPTS)分别对堇青石进行改性,再负载Pd粒子,制备了系列Pd/堇青石催化剂,并以
2、1,5-环辛二烯(COD)部分加氢为探针反应,评价所制备催化剂的催化性能。结果表明,在堇青石中引入氨丙基后制备的Pd/堇青石催化剂可使COD深度加氢;而引入氯丙基、环氧基后制备的Pd/堇青石催化剂,则能在获得高COD加氢活性的同时,明显提高环辛烯(COE)选择性。氯丙基、环氧基的引入,显著提高了Pd/堇青石催化剂中Pd的分散度,并且使Pd结合能发生变化。COD加氢反应的COE选择性是Pd/堇青石催化剂中Pd的粒径及化学态综合作用的结果。以环氧基改性堇青石为载体、乙酰丙酮钯为前驱物、超声波浸渍法制备的Pd/堇青石催化剂用于催化COD加氢反应,可以获得最高的活性与COE选
3、择性。关键词:钯;偶联剂改性;部分加氢;堇青石中图分类号:0643文献标识码:Adoi:10.3969/J.issn.1001—8719.2014.04.009ModulationofHydrogenationSelectivityofPd/CordieritesModifiedbySilaneCouplingAgentTIANYanxiao,ZHUYuchao,LIUMeng,ZHOUYonghua,JINYisu(ChemistryandChemicalEngineeringCollege,CentralSouthUniversity,Changsha410083
4、,China)Abstract:ThePd/cordieritecatalystswerepreparedbyfirstlymodifyingcordieritebysilanecouplingagent,suchas3~aminopropyhriethoxysilane(APTS),y-glycidoxypropyhrimethoxysilane(GPTS),3-mercaptopropyhrimethoxysilane(MPTS),3-chloropropyhrimethoxysilane(CPTS),thenloadingPdparticles.Thecatal
5、yticperformancesofthesecatalystswereevaluatedwith1,5一cyclooctadience(COD)partialhydrogenationasmodelreaction.TheresultsshowedthatwiththePd/cordieritemodifiedbythesilanecouplingagentcontainingaminopropy[groupascatalysttheCODdeephydr0genationoccurred,whilewiththosemodifiedbythesilaneagent
6、containingchloropropeneoroxygenpropylgroupsascatalystthehigherconversionrateandcyclooctene(COE)selectivityofCODhydrogenationwereobtained.ThedispersionofPdparticlesonPd/cordieritewassignificantlyimprovedbyintroducingepoxyorchloropropylgroupsintoit,andPdbindingenergyinPd/cordieritewaschan
7、gedduetothepresentofthosefunctionalgroups.COEselectivityofCODcatalytichydrogenationdependedonbothsizeandchemicalstateofPdparticles.WiththePd/cordieriteascatalyst,whichwasmodifiedbythesilanecouplingagentcontainingepoxygroupandpreparedbyultrasonicimpregnationtechniquewithpalladiu
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