堇青石整体式催化剂用于柴油机尾气净化的研究

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1、太原理工大学硕士学位论文Cu-ZSM-5/堇青石整体式催化剂用于柴油机尾气净化的研究姓名：田东申请学位级别：硕士专业：@指导教师：鲍卫仁;常丽萍20100601太原理工大学硕士研究生学位论文Cu-ZSM-5/堇青石整体式催化剂用于柴油机尾气净化的研究摘要三效催化剂(TWC)应用于汽车尾气净化时能同时去除尾气中的CO，HC和NOx，但此技术只能应用于空燃比（A/F）为14.7附近狭窄的范围内。富氧燃烧是当前提倡节约能源和减少废气排放的发展趋势。但TWC催化剂在这种燃烧条件下对NOx脱除基本没有活性。以分子筛为载体的金属/分子筛催化剂体系在该领域

2、体现出了较好的应用前景。分子筛催化剂负载在成型的载体上，可以降低汽车尾气的阻力。堇青石(2MgO·2Al2O3·5SiO2)易于加工成形、机械强度高、价格低廉、热膨胀性质与分子筛相近被广泛用于整体式催化剂的载体。在分子筛/堇青石整体式催化剂的制备中，原位水热合成是一种非常简单可行的方法。但仍然存在分子筛负载量低、制备过程条件苛刻、堇青石表面上ZSM-5分子筛的覆盖不均匀，ZSM-5分子筛与载体结合的牢固度的考察不够深入等问题。本论文从deNOx催化剂的实际应用出发，利用水热合成技术，通过原位和预涂覆溶胶法使分子筛牢固负载于堇青石蜂窝陶瓷载体上

3、，并模拟实际柴油机尾气的操作条件，评价了整体催化剂的deNOx性能。对堇青石蜂窝陶瓷载体上合成的ZSM-5分子筛负载量和牢固度测试结果表明：在不使用模板剂的条件下，当晶化时间为24~60h时，超声波处理60min后，空白堇青石质量增加为2.51~13.89%；经过预涂覆溶胶晶化时间24~60h，超声波处理60min后，空白堇青石质量增加为4.32~17.02%；表明堇青石表面分子筛具有一定的负载量和牢固度。将制得的ZSM-5/堇青石分别以离子交换法和浸渍法制备了Cu-ZSM-5/I太原理工大学硕士研究生学位论文堇青石整体催化剂，考察了在模拟柴

4、油机尾气气氛条件下的deNOx催化性能。NH3-SCR测试结果证明：离子交换法制备的催化剂比浸渍法制备的催化剂具有较高的NO转化率和较宽NO转换温度窗口，在温度为550-750K的区间内，NO转化率接近100%，催化活性随着反应气中氧浓度的增大和空速的增大而略有降低。C3H8-SCR评价结果表明：温度在725~895K之间，C3H8的转化率达到了100%，NO的转化率较低，在测试温度为575~895K的区间内，最高转化率仅为50%左右。水蒸气气氛，对C3H8的转化，几乎没有影响，但对NO的转化，有强烈地抑制作用，其最高转化率不足40%。关键词

5、：柴油机尾气，原位合成，deNOx催化剂，选择性催化还原II太原理工大学硕士研究生学位论文STUDYOFTHEMONOLITHICCu-ZSM-5/CORDIERITECATALYSTFORDIESELEXHAUSTGASPURIFICATIONABSTRACTThree-Way-Catalysts(TWC)isaneffectivewaytoabateCO,HCandNOxinthetrafficfluegassimultaneously.However，thistypeofcatalystsisonlyeffectiveinthenarr

6、owrangeofairtofuelratio(adjacenttol4.7).Combustionoffuelinthepresenceofexcessoxygenisnotonlyaneffectivewaytoimprovethefuelutilizingefficiency,butalsocandecreasetheemissionofpollutants.However,TWCcatalystsexhibitlowactivityforNOxreductionintheseconditions.Metalsupportedzeoli

7、tesareconsideredasoneofthepromisingcandidateinthisfield.Zeolitecatalystsmustbeloadedontocarriersinordertoreducevehicleexhaustresistance.Especially,cordierite(2MgO·2Al2O3·5SiO2)arewidelyusedduetothesuperiorhydrothermalstability,cheapprice,plasticity,goodwashcoatadherenceandc

8、ompatibilitywithwashcoat.Insituhydrothermalsynthesistechnologyisaverysimpleandwork