zsm-5堇青石整体式催化剂的制备及甲醇制烃反应过程的研究

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1、万方数据中图分类号．TQ426．6．UDC28硕士学位论文学校代码密级10533ZSM．5／堇青石整体式催化剂的制备及甲醇制烯烃反应过程的研究PreparationofMonolithicZSM--5／CordieriteCatalystsonReactionProcessofMethanoltoOlefins作者姓名：田延晓学科专业：化学工程与技术研究方向：化学工艺学院(系、所)：化学化工学院指导教师：金一粟副教授周永华副教授答辩委员会主删8I中南大学二。一四年五月万方数据学位论文原创性声明本人郑重声明，所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所

2、知，除了论文中特YI,I力H以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得中南大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我共同工作的同志对本研究所作的贡献均已在论文中作了明确的说明。．申请学位论文与资料若有不实之处，本人承担一切相关责任。作者签名：l塑逛幽日期：鲨!竺年上月球日学位论文版权使用授权书本学位论文作者和指导教师完全了解中南大学有关保留、使用学位论文的规定：即学校有权保留并向国家有关部门或机构送交学位论文的复印件和电子版；本人允许本学位论文被查阅和借阅；学校可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用复印、

3、缩印或其它手段保存和汇编本学位论文。保密论文待解密后适应本声明。作者签名：I刁迎啪导师签名坌∑二堂．日期：——年一月一日万方数据中南大学硕士研究生论文摘要ZSM一5／堇青石整体式催化剂的制备及甲醇制烯烃反应过程的研究摘要：以煤或天然气经甲醇再生产制烯烃工艺(MethanoltoOlefins，MTO)因其成本性经济优势成为目前研究最热的代替石油裂解制烯烃路线的非石油基路线。而在甲醇制烯烃过程中，催化剂的筛选和制备方面则是研究的重点。ZSM．5分子筛是MTO反应中目前效果最好的催化剂之一，并且研究的重点大都是粉末状。但粉末状ZSM．5分子筛催化剂在反应中存在两大缺点，一是由于其堆

4、积密度较大，扩散阻力会增加原料与生成物的扩散路径，发生深度反应，降低低碳烯烃的选择性；二是由于MTO反应为强放热反应，粉末催化剂因其有限的传热面积与较差的径向传热能力，容易造成“热阱"使催化剂失活加快。因此为了提高低碳烯烃的选择性及催化剂的稳定性，本文将ZSM．5原位负载到堇青石蜂窝载体上，制成整体式催化剂，并用于MTO反应。主要工作与结论如下：首先采用原位水热法分别合成了粉末状ZSM一5与整体式ZSM一5／堇青石催化剂，并在微型固定床反应器上测试其MTO反应性能。重点考察了溶胶中Si02／A1203比对分子筛结晶度、形貌、酸性，以及催化性能的影响。XRD、SEM和NH3一TP

5、D表征结果表明，原位水热法合成的催化剂颗粒较大，结晶度较低，含有少量强酸位。反应结果表明，与其他的硅铝比相比，Si02／A1203比为80的粉末状ZSM．5与整体式ZSM．5／堇青石催化剂，都具有最高的低碳烯烃选择性。而且与粉末状ZSM．5相比，整体式ZSM．5／堇青石对丙烯的选择性提高了18％(从28％提高到46％)，而且稳定性大大增强。采用二次合成法合成ZSM．5分子筛及ZSM一5／堇青石整体式催化剂。XRD、SEM、BET和NH3．TPD表征结果表明，该方法合成的催化剂颗粒较小(100nm左右)，结晶度较高，不含强酸位。考察了晶种液的合成温度、溶胶Si02／A1203比、

6、晶种引入方法以及浸渍次数对催化剂性能的影响。反应结果显示，晶种液合成温度为80V、浸渍法引入晶种液、Si02／A1203比为80，浸渍次数为2次，可以获得性能最好的催化剂ZSM一5／堇青石，具有最高的丙烯与低碳烯烃选择性，分别为51％与89．4％，且稳定性较好。图35幅，表6个，参考文献84篇。万方数据中南大学硕士研究生论文摘要关键词：MTO；ZSM．5；整体式催化剂；合成分类号：TQ426．6II万方数据中南大学硕士研究生论文AbstractPreparationofMonolithicZSM一5／CordieriteCatalystsonReactionProcessofM

7、ethanoltoOlefinsAbstract：Methanoltoolefinstechnology(MTO)isanewprocessthatutilizescoalornaturalgastomakeethylene，propyleneetcviamethan01．ItiSthemostpromisingroutethatsubstitutesthetraditionaloilrouteforlightolefins．Andtheresearchmainlyfocusedonthep