Zn-Fe复合氧化物的制备及催化氨基甲酸甲酯与甲醇合成碳酸二甲酯.pdf

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1、石油学报(石油加工)2013年4月ACTAPETROIEISINICA(PETROLEUMPROCESSINGSECTION)第29卷第2期文章编号：1001～8719(2013)02—0256—05Zn—Fe复合氧化物的制备及催化氨基甲酸甲酯与甲醇合成碳酸二甲酯王登峰，张学兰，柏冬，曹楠，魏伟。，孙予罕。(1枣庄学院化学化工与材料科学学院，山东枣庄277160；2．枣庄学院实验室管理处，山东枣庄2771603．中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室，山西太原030001)摘要：分别以浸渍法、共沉淀法和溶胶一凝胶法制备了zn—Fe复合氧化物。并以它们为催化剂，以氨基甲酸

2、甲酯和甲醇为原料，在釜式反应器中合成了碳酸二甲酯(DMC)，考察了煅烧温度对复合氧化物催化性能的影响，并采用XRD对制备的Zn—Fe复合氧化物进行了表征。结果表明，在相同反应条件下，溶胶一凝胶法制备的Zn-Fe复合氧化物具有最佳的催化活性，尤其是煅烧温度为500~C制备的zn_Fe复合氧化物催化活性最高。由于Zn-Fe复合氧化物中出现了ZnO和ZnFe~O晶相，二者的协同作用促进了DMC的合成。此外，所制备的zn1Fe复合氧化物具有较好的稳定性和重复使用性。关键词：氨基甲酸甲酯；甲醇；碳酸二甲酯；Zn—Fe复合氧化物中图分类号：TQ225．52文献标识码：Adoi：10．3969

3、／j．issn．1001—8719．2013．02．012PreparationofZn-FeMixedOxidesfortheSynthesisofDimethylCarbonateFromMethylCarbamateandMethanolWANGDengfeng，ZHANGXuelan，BAIDong。，CAONan，WEIWei。，SUNYuhan。(1．CollegeofChemistry，ChemicalEngineeringandMaterialsScience，ZaozhuangUniversity，Zaozhuang277160，China；2．Laborato

4、ryManagementCenter，ZaozhuangUniversity，Zaozhuang27716O，China；3．StateKeyLaboratoryofCoalC0r0，InstituteofCoalChemistry，ChineseAcademyofSciences，Taiyuan030001，China)Abstract：Zn—Femixedoxides，whichwerepreparedbyimpregnation，CO—precipitationandsol—gelmethods，wereusedasthecatalystforthedimethylcarb

5、onate(DMC)synthesisfrommethylcarbamateandmethanolinthebatchreactor．Besides，theeffectofcalcinationtemperatureonthecatalyticperformanceofZn—Femixedoxidespreparedbysol—gelmethodwasstudied．ItwasfoundthattheZn-Femixedoxidespreparedbysol—gelmethodpossessedhighcatalyticperformanceforDMCsynthesis，esp

6、ecially，theZn-Femixedoxidescalcinedat500℃．X—raydiffractionrevealedthatbothZnOandZnFe2O4appearedinZn—FemixedoxidesandtheirsynergisticeffectimprovedtheDMCsynthesis．Inaddition，theZn—Femixedoxidespresentedgoodstabilityandreusability．Keywords：methylcarbamate；methano1；dimethylcarbonate；Zn—Fecomposi

7、teoxide碳酸二甲酯(DMC)是一种重要的绿色化工原剂。合成DMC的方法主要有光气法、甲醇氧化羰同时，它还是一种良好的绿色溶剂和石油添加基化法、酯交换法和二氧化碳直接酯化法。这些方收稿日期：201202—24基金项目：中国科学院战略性先导科技专项资金(XDA05010108)、中国科学院煤转化国家重点实验室开放基金(J12—13609)和枣庄学院博士基金资助通讯联系人：王登峰，男，讲师，博士，从事绿色催化研究；Tel：0632—3786735；E～mail：bitwdf@16