复合氧化物催化剂上催化CO2与甲醇直接合成碳酸二甲酯的研究

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1、北京化工大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者签名：萤刍!赵日期：垄巴￡。型关于论文使用授权的说明学位论文作者完全了解北京化工大学有关保留和使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属北京化工大学。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许学位论文被查阅和借阅；学校可以公布学位论文

2、的全部或部分内容，可以允许采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。保密论文注释：本学位论文属于保密范围，在上年解密后适用本授权书。非保密论文注释：本学位论文不属于保密范围，适用本授权书。作者签名：莹耋礁导师签名：主j生蜩日期：垫竖，竖。匀日期：竺!墨!兰。兰】学位论文数据集愀嬲中图分类号TQ032学科分类号530．2410论文编号1001020130008密级公开学位授予单位代码10010学位授予单位名称北京化工大学作者姓名曹云霞学号2010000008获学位专业名称化学工程与技术获学位专业代码0817课题来源国家自然科学基金研究方向能源催化论文题目复合氧化物催化剂上催化C0

3、2与甲醇直接合成碳酸二甲酯的研究关键词二氧化碳；甲醇；碳酸二甲酯；复合氧化物；催化活性论文答辩日期2013．05．23奉论文类型基础研究学位论文评阕及答辩委员会情况姓名职称工作单位学科专长指导教师刘志明副教授北京化工大学环境催化评阋人1季生福教授北京化工大学工业催化评阋人2元炯亮副教授北京化工大学环境科学与工程评阅人3评阅人4评阅人5答醉委员会主席刘振字教授北京化工大学化学工程，化学工艺答辩委员1李春喜教授北京化工大学化学工程答辩委员2刘清雅教授北京化工大学化学工艺答辩委员3纪培军教授北京化工大学化学工艺答辩委员4丁文明副教授北京化工大学化学工程，化学工艺答辩委员5注：一．论文类型：

4、1．基础研究2．应用研究3．开发研究4．其它二．中图分类号在《中国图书资料分类法》查询。三．学科分类号在中华人民共和国国家标准(GB／T13745-9)《学科分类与代码》中查询。四．论文编号由单位代码和年份及学号的后四位组成。摘要复合氧化物催化剂上催化C02与甲醇直接合成碳酸二甲酯的研究C02作为一种温室气体，其资源化利用日益引起人们的关注。由二氧化碳和甲醇直接合成碳酸二甲酯，在合成化学、C，资源的有效利用、节约降低生产成本和可持续发展等等方面具有重要的意义，是当前催化研究领域的研究热点之一。金属氧化物催化剂作为一种非均相催化剂用于C02和甲醇一步制备碳酸二甲酯反应中有着很多优点，比

5、如液相反应产物分离处理和催化剂的回收循环利用相对容易，而且此类催化剂对该一步合成反应具有相对较高活性。本研究采用共沉淀和柠檬酸溶胶一凝胶法蕊种不同的制备方法制备了一系列不同比例的铈锆复合氧化物催化剂，发现柠檬酸溶胶一凝胶法制得的铈锆固溶体催化剂催化性能更优。两种不同方法制备的复合氧化物催化剂中Ceo．8Zro．202催化剂具有最高的催化活性，且催化剂的最佳焙烧温度均为600。C。此外，两种不同方法制备的复合氧化物催化剂上二氧化碳和甲醇直接合成碳酸二甲酯的最优反应温度均为150℃，并且较高的反应压力更有利于该直接合成反应的进行。止kJ,b，利用XRD、H2．TPR等手段对所制得的催化剂

6、进行了结构表征，催化剂表征结果表明，两种不同制备方法制得的Ce0．8Zro．202催化剂均形成了物相均匀且稳定的铈锆固溶体，而且此固溶体的高温热稳定性良好。此外，两种方法制备的Ceo．8Zro．202T固溶体和单纯的Ce02催化剂的还原性都要比单纯Zr02的好，而柠檬酸法制各的Ceo．8Zro．202固溶体低温还原性还要高于单纯Ce02以及共沉淀法所得的Ceo．8Zro．202固溶体的。最后对最佳比例的铈锆复合氧化物催化剂通过负载不同组分对其进行了改性研究。关键词：二氧化碳，甲醇，碳酸二甲酯，复合氧化物，催化活性ABSTRACTSTUDYOFDIRECTSYNTHESISOFDMCF

7、ROMC02ANDMETHANoLoNTHECoMPoSITEoⅪDECATALYSTSWiththeincreasingattentiontoglobalwarmingandenergycrisis，theutilizationofC02becomesmoreandmoreimportant．Carbondioxidehasattractedmoreandmoreintenseattentionforitsadvantagesincludingthewi