鈷、釕修飾鉑陽極觃媒之乙醇氧化電化學活性評估

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1、八十三週年校慶基礎學術研討會民國九十六年六月一日鈷、釕修飾鉑陽極觸媒之乙醇氧化電化學活性評估1,211,211*2,3*吳昆翔劉奕廷陳婉寧呂璨延汪成斌簡淑華1國防大學理工學院應化及材料科學系2中央研究院化學研究所3國立台灣大學化學系摘要本研究是針對Pt/C觸媒進行改質，希望提高其活性藉以降低金屬的用量。在此實驗中選擇添加Co、Ru以增加觸媒的分散度及提高觸媒的電化學活性。將製備好的觸媒以XRD和TEM來分析樣品的顆粒及分散情形，並利用TPR來了解金屬觸媒與載體之間的作用力，最後以CV測試電化學氧化乙醇的活性。關鍵詞：直接乙醇燃料電池、陽極觸媒、循環伏安

2、法1.前言加上熱回收利用，其效率更可超過70%。目前DMFC的活性研究顯示，在氧化隨著科技快速的發展，人類日常生活極上的Pt/C催化劑中添加Ru對電極的活因而日益便捷與舒適，但能源需求及生活性有正向幫助[1,2]。Eiswirth和Ertl等人品質要求也急速增加。目前使用的能源是以電化學裝置測試Pt/C觸媒中添加Ru對石油和煤炭等化石燃料(fossilfuel)，然而消除CO的效果[1]，發現Pt/C催化劑需地球中的蘊藏量有限，若繼續大量使用，要0.7V的電位才能將吸附在Pt表面上的預計在四、五十年後石油將會耗盡，在新CO氧化，但添加Ru能在較低電位下

3、(~0.5能源探索不及情況下，已逐漸感受到能源V)消除CO。推測Ru會先與溶液中的水危機。然而汽渦輪、柴油發電機、燃燒所反應產生Ru-OH[3]，因Ru-OH對氧化生成的熱、或者是從核反應發生的熱，提Pt-CO的能力優於Pt-OH，可減少觸媒遭供動能成為機械功而驅動發電機發電。這受CO毒化，而增加觸媒對CO的容忍度些系統包含有能量轉換步驟，然而它們的(COtolerant)，達到提昇活性的效果。Qin效率會受熱力學的限制，輸出效能僅達17Xin測試一系列添加不同金屬的陽極觸%功率。為提高能源使用效率，燃料電池媒，發現以PtSn陽極觸媒表現最佳[4]，的

4、發展由然而生，燃料電池是將燃料的化控制適當比例的Sn會與Pt形成合金，且學能，透過電化學反應直接轉換成電能的有PtSnOx的形成，藉由PtSnOx提供表面裝置。燃料電池包含一定溫的電化學過位置上的氧而移除吸附的CO，促使氧化程，其效率不受熱機(heatengine)定律的乙醇活性的提升[5]。限制。理論的發電效能可達40%，如果再目前直接乙醇燃料電池的陽極觸媒主CH-89八十三週年校慶基礎學術研討會民國九十六年六月一日要是採用Pt/C觸媒，但是Pt觸媒氧化乙KW輸出功率)，入射光源為Cu靶的Kα，醇的活性仍然不足，因此商業上經常以提波長為1.5405Å

5、。測量時將0.02g的觸媒高金屬的含量來彌補，唯Pt金屬的價格昂樣品壓在載玻片，測量電壓與電流值各別o貴，提高金屬的含量勢必造成DEFC的成為40kV與30mA，掃描範圍為2θ=20~oo本大幅上揚，而使得DEFC的競爭力大打80，掃描速率為4/min、取點間隔為o折扣，所以本研究的目的就是希望能製備0.01。出高效能的陽極觸媒，以較低金屬含量的穿透式電子顯微鏡(TEM)的型號為觸媒達到較高的電池效能。為找出適合的JEOLJEM-2010(加速電壓:80-200DEFC陽極觸媒，以沉澱析出法製備不同KeV)，解析力為point:0.25nm；latti

6、ce:比例Pt/C雙金屬觸媒，藉著添加鈷、釕，(0.14nm)。穿透式電子顯微鏡是利用電場使Pt/C觸媒能得到具有分散性較佳的催化將電子束聚焦後照射到樣品上，由於電子劑。和樣品表面中的晶體原子產生作用而發生散射，在底片上形成明暗對比的圖形。利2.實驗用此技術可提供金屬顆粒的形狀與粒徑大小分佈狀況，並可配合XRD分析的結果2.1觸媒製備做比對。探討溫度對製備觸媒的影響，並尋求程溫還原(TPR)技術用於測量樣品在最佳的製備條件，故將上述的PtCo/C、升溫過程中消耗或釋放出氫氣的量，藉以PtRu/C觸媒於60℃進行處理，其製備程了解樣品的還原情形。利用熱傳

7、導偵測器序如下：先將XC-72置於適量的去離子水(ThermalConductivityDetector，TCD)偵測中，利用超音波震盪約10分鐘使樣品均勻樣品在升溫過程中，因還原反應所消耗氫分散，取適量秤取PtCl4和氣速率的變化量。所以在本實驗是藉由樣Co(NO3)2·6H2O、RuCl3金屬鹽類製備不同品升溫過程中以固定流速通入10%H2/N2比例的觸媒(Pt和Co重量比為2:1的的混合氣，當金屬離子被還原時會消耗部20Pt10Co/C、1:1的20Pt20Co/C和2:3的分氫氣，產生正向波峰。反之，氫氣從金20Pt30Co/C觸媒；Pt和Ru

8、重量比為2:1屬內部脱附出來時，氫氣濃度增加則產生的20Pt10Ru/C、1:1的20Pt20