氧化鈷與氧化鈰支撐性鈷觃媒的一氧化碳氧化反應之研究

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1、黃埔學報第五十四期民國九十七年17WHAMPOA-AnInterdisciplinaryJournal54(2008)17-24氧化鈷與氧化鈰支撐性鈷觸媒的一氧化碳氧化反應之研究123,4唐志偉汪成斌簡淑華1陸軍軍官學校化學系2國防大學理工學院化材系3中央研究院化學所4台灣大學化學系摘要本觸媒製備以硝酸鈷[Co(NO3)2⋅6H2O]為先驅物、氫氧化鈉[NaOH]為沈澱劑及雙氧水[H2O2]為氧化劑，使用沈澱-氧化法經煅燒後製備四氧化三鈷(Co3O4)，再採用含浸法分別將不同量的氧化鈰(CeO2)與氧化銅(CuO)修飾氧化鈷觸媒，經煅燒後可獲得不同比例的

2、支撐性鈷觸媒，分別命名為Cu5/Co3O4、Ce20/Co3O4及Cu5Ce20/Co3O4觸媒。並利用粉末X光繞射(XRD)、紅外線光譜(IR)、擴散反射式紫外-可見光光譜(DRS)、程溫還原(TPR)及氮氣等溫吸附脫附(N2adsorption-desorption)做特性與結構鑑定，進一步以流式微反應器探討一氧化碳氧化反應。實驗結果發現Cu5Ce20/Co3O4觸媒T50(百分之五十的一氧化碳轉換溫度)活性最佳，其原因是氧化鈷與氧化鈰有結合效應(CombinedEffect)及氧化鈰與氧化銅有協同效應(synergeticEffect)，故加速一氧

3、化碳氧化反應。關鍵詞：氧化鈷、氧化鈰、氧化銅、一氧化碳氧化一、前言媒，並研究不同煅燒溫度與支撐物對低溫一氧化碳一直以來是污染空氣的來催化活性的影響，結果顯示適當的煅燒溫源，當濃度過高會造成昏迷甚至死亡，藉度對上述兩種觸媒均可得到最好的活性，由各種觸媒將其轉換成二氧化碳，使環境其中又以CuO/CeO2觸媒經500℃煅燒，中一氧化碳減少甚至完全消除，因此如何可得到最好的催化活性，原因為CuO在支利用觸媒將一氧化碳在低溫下轉換成二氧撐物CeO2上有好的分散度。文獻[5]上探化碳，將持續是一項重要研究課題。討CuO/CeO2觸媒，亦可得到良好的催化在衆多的過渡金

4、屬氧化物中，氧化鈷活性。文獻[6]上以CeO2為支撐物，選用的用途相當廣泛，其中對空氣污染物中不同的金屬氧化物加以修飾，製備一系列CO、NOx及具揮發性有機污染物的消除活雙金屬氧化物觸媒(CoOx/CeO2、性極佳，另外在充電電池和CO感測器[1]CuO/CeO2、MnO2/CeO2、NiO/CeO2、的研發，具有發展潛力。其中以Co3O4與Cr2O3/CeO2、Fe2O3/CeO2及V2O5/CeO2)，CoO為較穩定的氧化型態，其中Co3O4對比較其CO氧化活性，結果顯示以一氧化碳氧化有較佳活性[2,3]。文獻[4]CoOx/CeO2觸媒活性最佳，而

5、V2O5/CeO2利用含浸法(Impregnation)製備觸媒活性最差。作者進一步比較以CoOx5%CuO/Ce0.8Zr0.2O2和5%CuO/CeO2觸為金屬氧化物負載於不同的支撐物18黃埔學報第五十四期民國九十七年(CoOx/CeO2、CoOx/γ-Al2O3、CoOx/SiO2、溶液，銅與載體的比例為5：95，將其溶CoOx/TiO2及CoOx/ZeoliteY)，探討支撐物液含浸在氧化鈷上，在110°C下烘乾二十對活性影響，結果顯示以CoOx/TiO2活性四小時。並在空氣下煅燒550°C四小時，最差，反應溫度至約600℃時CO的轉換所得樣品以

6、Cu5/Co3O4表示，將硝酸鈰率還不到百分之五十；以CoOx/CeO2活性Ce(NO3)3⋅6H2O，（Merck>98.5%）修飾最好，當氧化鈷負載量為15%時，在125Co3O4樣品，配成溶液，鈰與載體的比例℃時CO轉換率可達50%，本實驗室先前為20：80，將其溶液含浸在氧化鈷上，在發表的文獻[6]中，使用含浸法所得到的110°C下烘乾二十四小時並在空氣下煅燒CeO2/Co3O4觸媒，經不同條件的研究，可550°C四小時，所得樣品以Ce20/Co3O4表得到相當好的催化活性。示，最後將硝酸銅與硝酸鈰修飾Co3O4樣本文利用含浸法以氧化鈷(Co3O

7、4)為品，配成溶液，銅、鈰與載體的比例為5單體，將氧化銅(CuO)與氧化鈰(CeO2)含：20：75，將其溶液含浸在氧化鈷上，在浸到氧化鈷表面，以修飾其表面組成，期110℃下烘乾二十四小時並在空氣下煅燒能使一氧化碳轉換溫度降低，並探討其轉550℃四小時，所得樣品以Cu5Ce20/Co3O4換過程中反應機制之步驟。特性鑑定是運表示。（詳如表一）用粉末X光繞射儀、表面分析儀、紅外表一氧化鈷及氧化鈰/氧化鈷的各項特性線光譜儀及紫外光譜儀，來確認觸媒基本分析、氧化活性一覽表特性。進一步藉由一氧化碳催化反應、一氧化碳程溫脫附及原位紅外光譜分析。二、實驗樣品製備以沉

8、澱-氧化法製備具高價氧化態之氧化鈷，沉澱劑為NaOH，氧化劑則為50%H2O2。