燃料油中噻吩类化合物的氧化脱硫和烷基化脱硫方法研究

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1、单位代码：学号：北京化工大学博士研究生学位论文100102007080111题目专日期：二。一三年四月六日BeijingUniversityofChemicalTechnologyThesisfortheDegreeofDoctorTopic：ONOXIDATIVEANDALKYLATIVEDESULFURIZATIONOFTHIoPHENICSULFURSINOILSpecialty：ChemistryI．to"，DoctoralCandidate：SongHong-yanSupervisor：ProfessorHeJingAPRIL2013北京化工大学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈

2、交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者签名：础嘲?，三一．。『关于论文使用授权的说明学位论文作者完全了解北京化工大学有关保留和使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属北京化工大学。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许学位论文被查阅和借阅；学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以允许采用影印、缩印或其它复制手段保存、

3、汇编学位论文。保密论文注释：本学位论文属于保密范围，在业解密后适用本授权书。非保密论文注释：本学位论文不属于保密范围，适用本授权书。作者签名：导师签名：日期：功，；．厂·；D动l；．』，．{矿学位论文数据集中图分类号0643．3学科分类号150论文编号10010201301l1密级公开学位授予单位代码10010学位授予单位名称北京化工大学作者姓名宋红艳学号2007080111获学位专业名称化学获学位专业代码070300课题来源中石化基础研究基金研究方向环境友好催化化学论文题目燃料油中噻吩类化合物的氧化脱硫和烷基化脱硫方法研究萃取催化氧化脱硫，路易斯酸，无机氧化剂；烷基化脱硫，含氯聚合关键词

4、物，燃料油论文答辩日期2013年5月28日木论文类型基础研究学位论文评阕及答辩委员会情况姓名职称工作单位学科专长指导教师何静教授北京化工大学催化化学评阅人1评阅人2评阅人3评阅人4余远斌教授北京工业大学绿色化工评阅人5李浩然教授浙江大学绿色化学椭员会拂张泽廷教授北京化工大学化学工程答辩委员1李志宝研究员中科院过程所绿色化工答辩委员2焦玉国教授中央民族大学环境化学答辩委员3宋宇飞教授北京化工大学物理化学答辩委员4陈晓春教授北京化工大学绿色化工答辩委员5注：一．论文类型：1．基础研究2．应用研究3．开发研究4．其它二．中图分类号在《中国图书资料分类法》查询。三．学科分类号在中华人民共和国国家标

5、准(GB／T13745．9)《学科分类与代码》中查询。四．论文编号由单位代码和年份及学号的后四位组成。摘要燃料油中噻吩类化合物的氧化脱硫和烷基化脱硫方法研究近年来，随着原油供应的劣质化(重质化和高硫化)、燃油品质需求的高质化(S．含量、辛烷值、芳烃烯烃含量限制)，以及传统炼油技术的三高(高能耗、高物耗和高排放)问题，迫切需要开发经济、高效的油品脱硫技术，以生产超低硫含量和无硫燃料油。而生产超低硫含量燃料油的技术关键是噻吩类、尤其是稠环噻吩类硫化物的深度脱除，如苯并噻吩(BT)、二苯并噻吩(DBT)及其烷基化衍生物。催化加氢脱硫(HDS)是目前的主流工业化油品加工技术，具有油品收率高、技术经

6、济性好，而且可以同时实现多种功效(如脱氮、脱氧、脱硫、脱金属、以及烯烃和芳香烃含量控制等)，因此，HDS技术在未来的油品加工中仍将具有无可替代的地位和作用。但是，面对原油的劣质化和燃油品质的高质化需求，传统的HDS技术面l临着严峻的技术挑战，因为稠环噻吩类硫化物的稳定芳环结构和较大空间位阻决定了其极低的本征加氢速率。因此，要实现燃料油的深度脱硫，必须充分考虑这类硫化物的物理化学性质特点，探索针对该类硫化物的脱除新技术，例如，萃取脱硫、吸附脱硫、烷基化脱硫、氧化脱硫等。然后，通过HDS技术与新技术的集成，充分发挥各技术所长，开发出新型的组合脱硫技术，实现燃料油硫含量的高效和深度脱除。基于上述

7、分析，本论文主要研究了两种非HDS类的反应脱硫方法，即催化氧化．萃取脱硫和利用氯化聚合物与噻吩硫之间的烷基化反应脱硫北京化工大学博士论文方法，具体内容和主要成果如下。首先，本文提出了一种新的催化氧化．萃取脱硫反应体系。该方法采用金属氧酸盐(ICMn04，K2Cr：07和NaCl04)作氧化剂，采用由不同种类、不同数量的路易斯酸(FeCl3，ZnCl2，CuCl2)和有机酸(甲酸、乙酸、丙酸)组成的混合酸为氧化反应的催化剂