吸附法和烷基化法脱除汽油中噻吩的研究

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1、天津大学硕士学位论文吸附法和烷基化法脱除汽油中噻吩的研究姓名：徐林刚申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：李永红20061201中文摘要为了适应环保的要求，生产廉价低硫催化裂化汽油的工艺方法已成为石油工业的重点突破对象。催化裂化汽油中80％以上的硫化物为噻吩和噻吩衍生物，其中约一半分布在FCC(流化催化裂化)汽油的重馏分中，另外还有少量的低碳硫醇、硫醚存在。采用沸石分子筛吸附法脱除汽油中含硫化合物和以固体酸为催化剂的烷基化硫转移工艺方法，不仅能耗低、操作方便，而且能深度净化硫化物，这对清洁汽油生产具有十分重要的意义。本论文对过渡金属离子(Cu2+，Ce2+)改性的沸石分子筛选择吸附汽

2、油中的噻吩的性能进行了研究。采用离子交换分别对Y、ZSM．5、MCM-41分子筛进行改性，制备TCu(Ce)Y，Cu(Ce)ZSM．5，Cu(Ce)MCM-41吸附剂，并对其吸附脱硫性能进行评价。结果表明：CuY具有较好的吸附汽油中噻吩的性能，常温、常压，剂油质量比为0．15时，CuY吸附汽油中噻吩的静态吸附容量为41．85ng／g，并得出制备CuY吸附剂的最佳条件为，硝酸铜浓度为0．5mol／L、交换时间为5h、交换温度为25℃，交换次数为2次，焙烧温度为500"C，时间为5h。适当提高Cu2+的交换度可提高吸附剂的吸附性能，而且改性NaY制备的CuY的吸附性能优于改性HY制备的吸附剂

3、。论文还对CuY的再生性能进行了研究，结果表明，吸附剂在450℃空气气氛下焙烧4h后，其吸附性能与新鲜吸附剂相当。还考察了苯的存在对吸附脱硫效果的影响，结果表明苯与噻吩的竞争吸附随汽油中苯含量的增加而明显增大。低温氮吸附(BET)结果表明，吸附剂的比表面积和孔径在离子交换前后变化不明显。红外光谱吡啶吸附结果表明，usY,M“具有大量的较强L酸和少量的B酸。其中的L酸量与噻吩吸附多少有关。最后，采用模拟汽油考察了USY和MgY在150。C的烷基化硫转移催化性能，并与树脂催化剂和固体磷酸催化剂进行比较。结果表明，USY和MgY的催化活性较好，在150℃下反应1h后，低于100℃馏分段中硫含量

4、分别由350．65mg／L降低为29．47mg／L、58．56mg／L。关键词：分子筛，吸附，烷基化，模拟汽油，脱硫ABSTRACTInordertOmeetthedemandofenvironment，thetechniqueofproducingcheapergasolinewithlowersulfurcontenthasbecomeanimportantissueinpetrochemicalindustry．Thesulfidesofabouteightypercentingasolineconcernsthiopheneandthiophenederivatives．Sulf

5、idesofabouthalfofthetotalareintheheavyoilfraction．BesidesThiophene．therearelittlesulfuralcoholandlittleSul缸etherinthelightoilfraction．ThiopheneCanbemostlyremovedfromgasolinebyadsorptioninzeolitesandalkylationinsolidacid．Featuresofadsorptionandalkylationalelowenergyconsumption，convenientoperationa

6、swellasdeeprefinement．ZeolitesmodifiedbyCu2+，ce2+usedforselectiveadsorptionthiophenefromgasolinewereinvestigatedinthiswork．Cu(Ce)Y,Cu(Ce)ZSM·5，Cu(Ce)MCM-41werepreparedbyionexchangedandtheirdesulfurizationperformanceswerestudied．TheresultshaveshownthatzeoliteCuYhasbettercapacityforadsorptionofthio

7、phenefromgasoline．IftheratioofCuYtooilWas0．15，theadsorptioncapacityofthiophenewas41．85ng．thiophene／g．adsatroomtemperatureandatmosphere．Thebestpreparationconditionsarebelow：TheconcentrationofCu(N03)2Was0．5mol／L，Ion—exch