化学流体沉积法钯复合膜的研制与表征

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1、摘要钯复合膜具有较高的透氢速率、透氢选择性以及良好的化学和热稳定性，一直是膜技术领域的研究热点。本论文综述了钯膜透氢理论、钯复合膜性能的主要影响因素以及钯膜制备方法等方面的研究进展。着重讨论了超临界流体条件下钯膜制备新技术。本试验采用超临界流体技术，醋酸钯作前驱体，甲醇／乙醇作还原剂，利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、能量色散X射线荧光光谱仪(EDX)等分析方法，对其在超临界二氧化碳氛围中还原能力，以及小A1203载体表面和孔道内钯沉积结构进行了表征。初步探讨了主要工艺参数对钯膜层品质的影响，设计不同的工艺手段修饰表面钯层形貌。研

2、究结果表明，以醋酸钯作前驱体，醇为还原剂，采用反向连续进料的工作方式，均可在载体表面或者孑L道内形成钯黑，加强还原条件(延长还原时间、提高反应温度)，载体表面钯层覆盖效果有所提高，但均未形成连续致密钯膜，且甲、乙醇区别不明显；采用次亚磷酸钠为还原剂，初步发现可以在载体表面形成略有银色光泽的钯膜。40ml／min二氧化碳气体吹扫，经过400。C焙烧2h，附着于载体表面和孔道内未反应的醋酸钯分解，而且颗粒间以及钯金属与载体氧化铝间的结合力均有加强。在载体表面预先引入晶种，SFD沉积后钯含量明显提高，由于晶核分布密，生长有利于表面层，但对孔内生长没有优势。

3、本论文还初步探讨了同向连续进料方式条件下，钯膜在载体表面的生长情况。关键词：超临界流体醋酸钯钯复合膜透氢ABSTRACTPalladiumcompositemembraneshaveattractedwideattentionInmembranetechn0109Ybecauseoftheirexcellentpermeability,perm—selectivityandchemicalandthermalstability．Thedissertationdiscussedtheprincipleandinfluencefactorsofhydro

4、genpermeation，methodsofconstructionforpalladium-basedmembranesandtheirapplications．Thenovelpreparationtechniqueundersupercriticalconditionswasemphasized．Inthepaperweinvestigatedtheconstructionofpalladium‘basedsupportedhydrogenseparationmembranesusingSupercriticalFluidDeposition

5、(SFD)withPd(OAc)2asprecursor．Materialmicrostructureandsurfacemorphologywerecharacterizedusingavarietyoftechniquesincluding：SEM，XRDandEDX．Thepaperdiscussedtheinfluenceofreactionconditions：temperature，pressure，precursorconcentmtiontothesurfacemorphologyandofferedsometechniquestOi

6、mproveIt·111eworkdemonstratedthatPdgrainswerefoundonthesurfaceandwithinthesubstratesusingethanolormethanolasreactantandPd(OAe)2asprecursor,thoughItshowedlittledi丑’erences．ThecontentsofPalladiumincreasedthroughprolongingreactiontimeorincreasingthereactiontemperature，whilereflect

7、ivesurfacewasseenusingsodiumhypophosphiteasreactant．Annealedpalladiummicrostructurewithintheporousa—aluminasupportisimprovedwith40ml／minC02blowinginand400。Carmealed2h．Astudyofthesurfaceseeding／activationstepusedthroughoutthisworkwaspresented．Thesupportwaspre—seededwithacatalyti

8、callyactivematerialandthendepositedpalladiummembranesf