钯和钯钛硅复合膜制备与催化苯制苯酚分析

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1、大连理工大学硕士学位论文钯和钯/钛硅复合膜制备与催化苯制苯酚分析姓名：邹红叶申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：张雄福20090601人连理l：人学硕十学位论文摘要由于钯基复合膜优异的透氢能力和催化性能，在各种高温涉氢领域得到广泛的应用。但目日订研究最多的是管式外膜，其存在金属膜表面易污染或者发生刮蹭等问题，对钯基复合膜的化学性质、气体渗透性能的影响很大。本论文采用镀液流动法在管式多孔陶瓷载体内表面研究了钯基复合膜的制备，通过控制操作条件改变钯颗粒的沉积状况来调控钯膜的微结构。并提出-9中新的化学镀方法，将生物膜弓j入化学镀体系中，制备出余属粒径均匀细小的致密钯基复合薄

2、膜。同时对钯／钛硅复合膜的制备条件和苯制苯酚反应机理进行了一定的研究。利用SEM、XRD、气体渗透性和孔径分布等分析手段，表征了所制备Pd／TS一1复合膜的性能。1、使用循环镀液的方式，在管式载体内表面进行钯基膜的沉积。结果发现，在钯膜制备过程中，载体孔径形貌、镀液在管内停留时间、敏化／活化温度、镀膜温度以及镀膜时间是制备均匀微结构钯基复合薄膜的关键因素。优化了制备管式内膜的条件，成功在多孔陶瓷载体内壁制备出平均粒径1-29m的钯基复合膜。2、提出了用生物膜辅助化学镀法，生物半透膜的引入，不仅缩小了钯颗粒的直径，增强了金属膜层与多孔载体问的结合作用，还可以避免渗透液及镀液在载

3、体表面和孔道内的残留，而不会对钯膜的性质结构造成影响。与常规化学镀法进行对比，孔径0．89m的载体表面沉积钯膜的致密性明显提高，773K时，采用生物膜辅助化学镀法在0．89m载体上沉积钯膜的H2渗透率为1．52x10一mol／m2．s·Pa，H2／N2的分离系数370；而在孔径0．2“m的载体表面则可以制得完全致密的钯膜，773K时，氢渗透量达N2．21×10一mol／m2．S·Pa，H2／N2的理想分离系数大于2000。3、通过对TS一1合成条件的优化，确定涂晶及水热合成条件。为制备Pd／TS．1复合膜提供理想形貌的沸石膜，并用化学镀法在TS．1膜上镀钯，制备出Pd／TS．

4、1／a．A1203复合膜。773K时，H2渗透率为2．84x10～mol／m2．s·Pa，H2／N2分离因数达到84。4、初步分析了苯羟基化直接制备苯酚的反应机理，通过对反应体系中各个主副反应的热力学、动力学参数的分析，预测反应中产物的生成趋势，对制约催化反应的关键因素及控制条件分析判断。关键词：钯基复合膜；生物膜；渗透；钛硅分子筛；苯酚钯和钯／钛砗复合膜制各及其催化苯制苯酚分析PreparationofPdandPd／TS一1CompositeMembranesandAnalysisofHydroxylationofBenzenetoPhenolAbstractPd．bas

5、edcompositemembraneshaveattractedconsiderableinterestduetotheirexcellentseparationandcatalyticcapability．Theymaybeusedinavarietyofprocessesforhydrogen—relatedreactionsinhightemperaturesuchashydrogenation，dehydrogenationandmethanereforming．Thetubularsubstrateswithoutersurfacearepronetobepoll

6、utedandscraped，whicheasilyinfluencecharacterizationandgaspermeablecapabilityforthem．Inthisthesis．Pd—basedcompositemembraneswerepreparedoniBllersurfaceofporousU．．A1203tubularsubstratesbycontrollingPdmembranesdepositionwithelectrolessplating．Novelelectrolessplatingwithosmosis．usingthebio·memb

7、raneasasemipermeablemembrane．wasintroducedtopreparedensethinpalladiummembraneswithfineparticlesandexcellentgaspermeablility．ThepreparationofPd／TS—lcompositemembranessupportedon口．A1203tubes．andthereactionmechanismofhydroxylationofbenzenetophenolwereinvest