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《气相苯加氢低Ni改性Al2O3催化剂性能评价》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。
1、国防科技大学学报JOURNALOFNATIONALUNIVERSITYOFDEFENSETECHNOLOGY 第19卷第3期 1997年6月Vol.19No.3X气相苯加氢低Ni/改性Al2O3催化剂性能评价龙永福 范真祥 李银奎(国防科技大学材料工程与应用化学系 长沙 410073)唐代华 李义成 龚 键(湖南师范大学化学系 长沙 410081)摘 要 通过对C-Al2O3载体进行化学改性处理,把Ni的含量降低(在5%以内)制得气相苯加氢低Ni/改性Al2O3催化剂。考察反应条件对其催化活性影响,并对催化剂的活性稳定性、耐热性、抗毒物能力进行评价。结果表明:该催化剂的性能良好。关键词 苯
2、,加氢,Ni/Al2O3催化剂分类号TQ630MeasurementontheFunctionofLowModifiedNickel-LoadedAl2O3CatalystforVaporPhaseHydrogenationofBenzeneLongYongfuFanZhenxiangLiYinkui(DepartmentofMaterialEngineeringandAppliedChemistry,NUDT,Changsha,410073)TangDaihuaLiYichengGongJian(DepartmentofChemistry,HunanNormalUniversity,Chan
3、gsha,410081)AbstractAmodifiedlownickel5%wtsupportedAl2O3catalystwaspreparedforvaporphasehydrogenationofbenzene.Thecatalyticactivitywasaffectedbythereac-tioncondition.Thecatalysticactivestability、thermalstabilityandtoxicendurancewereallmeasured.Theresultshowedthatitwasagoodfunctioncatalyst.KeyWordsbe
4、nzene,hydrogenation,Ni/Al2O3catalyst苯加氢制环已烷有气相催化法和液相催化法。目前,除个别厂家采用液相加氢外,其[1,2]余厂家均采用气相加氢工艺。对于气相加氢工艺仍采用传统的Ni/Al2O3催化剂,它有较好的活性和很好的选择性,但由于这类催化剂中的Ni含量一般高达15～50%(生产应X1996年8月25日收稿109[3]用的常为40%左右),因此Ni的分散度极差,致使其热稳定性差、耐毒物能力差等。而苯加氢制环已烷是强烈的放热反应,当热量不能很快传输出去就容易使反应出现飞温现象,操作上很难控制,催化剂层“热点”温度过高。因此生产部门迫切希望改善这类催化剂的性能
5、。国内外不少学者曾试图降低其Ni的含量和改进制备方法,以改善其分散度。但很快发现,当Ni的含量减少,催化剂活性明显下降,当下降小于5%时,则变得基本无催化活性。这主要是由于Ni与载体C-Al2O3之间的强烈相互作用生成尖晶石结构的[4,5]NiAl2O4,使Ni很难还原。本文通过对载体C-Al2O3进行化学改性处理制得低Ni/改性Al2O3催化剂,并对其性能进行评价,得到理想的结果。1 实验部分1.1 催化剂制备将工业C-Al2O3载体研细至40～60目,573K下焙烧3h;用含P、Mo杂多酸改性液浸渍一定时间,在383～393K下干燥,然后在823K下焙烧;再用适量Ni(NO3)2水溶液浸渍
6、24h,并在383～393K下干燥2h,最后在723K下焙烧4h,即成Ni/改性Al2O3催化剂。1.2 催化剂性能评价[6]本工作是在自行组装的加压微反-色谱联用装置上进行,每次称取催化剂0.3000g,预先在H2气流中还原,在选定的条件下进行评价。1.3 催化剂抗毒物能力考察在原料苯中加入200ppm的CS2,采用“原位”中毒法对自制低Ni/改性Al2O3催化剂与进口催化剂进行毒化实验。2 结果与讨论2.1 反应条件对催化剂活性的影响将自制催化剂LG-3(Ni为5%)与进口(Ni为14.9%)、国产(Ni为39.5%)的镍催化剂做对比实验,结果见表1。表1 温度对不同催化剂活性的影响温 度
7、(K)393413433453473LG-340.0084.4397.1495.4293.14国产34.3750.8594.7188.3074.64进口39.7874.5910097.3376.90 注:压力200kPa,氢苯摩尔比为4,重量空速5h-1从表中看出,自制催化剂的温度适应范围较宽,其反应活性受高温的影响比国产的和进口的要小,而低温度下的活性要高。其原因是LG-3催化剂是用含P、
