tio,2、ceo,2改性的ni,2p催化剂的加氢精制性能

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1、大连理工大学硕士学位论文TiO<,2>、CeO<,2>改性的Ni<,2>P催化剂的加氢精制性能姓名：杨秀娜申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：王瑶20080609太连璎l：大学硕士学位论文摘要蘧羞琢演瓣劣壤纯鞠臻徐法援翁鞭整，2藜，开发瑟蘩褰皴戆热氢驻硫、黢氮瞧{乏舞l成为加氢精螽《领躐的研究热点。继过渡会腾氮化物和碳化物之詹，最近的研究表蛸过渡会属磷化物具有比传统硫化物催化剂史忧肄的活性和稳定性。熊中，磷化镍催化剂所表现的良好的加氢脱硫(HDS)和加氖脱氮(HDN)活性受到较多的关注。但到目自口为止，对磷化镍催化剂的研究还刚刚起步，有必要对京们的结构和反应性能进行

2、更加深入的研究。本文主要戳i}受载磷佬镶鹾健裁为磺究对象，考察繁二缝分(蕊02穗CeOgf臻弓

3、入对饕簸蔑袋讫镶继任裁静结稳默及HDS和HDN的餐遴作用。用硝酸镰和磷酸氢二铵作镍源和磷源，采用表面浸渍法制各了含Ti02和Ce02的非负载型Ni2P催化剂，并以二苯并噻吩(DBT)和喹啉(Q)作为HDS和HDN的模型化合物，研究了Ti02和Ce02对Ni2P催化剂结构釉HDS及HDN反应性能的影响。研究结果表明，当Ti／Ni≤O．10射，少量Ti02的弓l入极大地挺进了非负载磷优镶继纯剂酶HDS和HDN反瘟活性；当ce，N{≤O。l嵇辩，ce02豹弓l入搜饕受羲磷囊二臻壤像翔

4、鞋Ds窝HDN爱癍懑瞧也有穰大程度的提高。XRD分析表明，Ti02和Ce02的弓I入抑制了杂品(Ni2P40,2残Ni5P4)的生成，减小了Ni2P催化剂的平均品卡盘尺寸。TPR表征发现Ti02和Ce02都与Ni2P催化剂前驱体之间存在较强的相互作用。N1-13．TPD和CO红外吸附结果表明，Ti02的引入5#j'Ni2P催化刹表面酸中心数鞠活性中心数影确较小。XPS分析发现Ti在Ni2p催化剂表蕊发生蜜集，这些表瑟奏纂翡铰爵戆是TixNi2P镤能裁嵩活挂靛主要骚瓣。DBTff§HDS产秘分专嚣结莱表明，在所有的瓢xNi2P和CexN；2P穰纯利上DBT都是戳纛缓脱硫路径

5、(DDs)为主，瓢02和Ce02的引入对DBT的直接脱硫和加氯活性都有一定的促进作用，但更显著的提高了催化剂的加氢能力；Q的HDN产物分析结果表明，Ti02和Ce02的引入同时促进了倦化剂的加氧能力和C-N键的龋裂能力，对后者促进更加明显。Ti02和Ce02都对磷化镍澍一定的助毽铯终蠲，这可魏跫由予在嘉瀑氨气还藤过程孛e。4÷、Ti4+效邦分还甄为低赞Ce3+、Ti3+，Cej+、Ti”上瀚蠢}蠡电子转移到磷俄镶上，增魏了磷他镶继亿裁上静电予云密度，有利于吸附H2并在活性中心(Ni2P)表ij

6、ii形成吸附物种，也商可能形成了新的活性中心，从而显著的提高了催化荆的活性。关

7、链词：Ni2P；弦氢精割；Ti02；Ce02；劫裁Ti02、ce()2蝗姓的磷化镣髅他蠢q的加氢糖制性能TheHydrotreatingPerformanceofTiOzorCe02-ModifiedNi2PCatalystsAbstractInterestinthedevelopmentofnovelcatalystsforhydrotreatinghasbeenspurredbytheneedtomeetthemorestringentenvironmentallegislationandcontinuousdeclineinqualityofpetroleumfe蠢

8、stocks．TransitionmetalphosphideshavereeenttybeenthefocusofresearchduetotheirhigheractivityandstabilitythaneonventionalmetalsulfidesforHDSandH矜N．Amongthem．nickelphosphide．attractedmoreattentionas巍showedsuperiorHDSandHDNactivities，Neverthelss。itisnecessary协stressonthiscalssofnewcatalystsino

9、砖eftounderstandtheirstructuresandperformances{nHDSand珏器N，Inthepresentstud)*,theeffectofsecondaryadditiontobulknickelphosphidecatalystontheHDSand}董转Nwasinvestigated．T蜘Ti020rCe02-modifiedNi2Pprecursorswerepreparedbysurfaceimpregnationwi铂aqueoussolutionsofNi(N03)·6H20a