CaO改性对CuZnAlZr催化剂在合成气制低碳醇中性能的影响.pdf

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1、物理化学学~(WuliHuaxueXuebao)JuneActa尸．一Chim．Sin．2012，28(6)，1461—14661461[Article]doi：10．3866／PKU．WHXB201203302www．whxb．pku．edu．cnCaO改性对CuZnA亿r催化剂在合成气制低碳醇中性能的影响朱秋锋张荣俊贺德华(清华大学化学系，有机光电子与分子工程教育部重点实验室，分子催化与定向转化研究室，北京100084)摘要：采用机械混合法和共沉淀法制备了CaO改性CuZnAlZr氧化物催化剂．在高压微型固定床反应器上考察了其在合

2、成气制低碳醇反应中的催化性能，利用粉末X射线衍射(XRD)、低温氮气吸附一脱附、H程序升温还原(H一TPR)和二氧化碳吸附．脱附(coTPD)等技术对催化剂进行了表征．结果显示：CaO改性对CuZnAIZr催化剂的织构性质没有明显的影响：但共沉淀法制备的CaO改性CuZnAIZr催化剂具有弱碱性和中等强度两种碱性中心，且有较多的碱中心数量：而未改性的CuZnAlZr催化剂只具有弱碱性中心．CO加氢反应结果表明：经共沉淀法制备的CaO改性CuZnAIZr催化剂对C+醇的生成有明显的促进作用．关键词：CaO改性；CuZnAIZr催化剂：合

3、成气：低碳醇中图分类号：0643EfectofCaOModificationonPerformanceofCuZnAIZrCatalystinSynthesisofHigherAlcoholsfromSynthesisGasZHUQiu—FengZHANGRong—JunHEDe—Hua(InnovativeCatasisProgram．KeyLaboratoryofOrganicOptoelectronicsandMolecularEngineeringofMin&tryofEducation，DepartmentofChemist

4、ry,TsinghuaUniversity,Beijing100084,R．China1Abstract：Ca0modifiedCuZnAIZrmixedoxidecatalystswerepreparedbymechanicaImaxmgandCO-precipitationmethods，andtheircatalyticperformancesforCOhydrogenationtohigheralcoholswereinvestigatedusingacontinuousflowhigh．．pressurefixed．bedm

5、icro．．reactor~ThecatalystswerecharacterizedbyX-raydiffraction(XRD)，N2一adsorption-desorpotion，temperature-programmedreductionofH2(H2一TPR)，andtemperature-programmeddesorptionofCO2(C02-TPD)．TheresultsshowedthatdopingwithCaOdidnotalterthetexturalpropertiesofthecatalyst，buti

6、ncreasedthenumberofbasicsites．Furthermore，theCaO-modifiedCuZnAIZrcatalystspossessedbothweakandmediumstrengthbasicsites。whileunmodifiedCuZnAlZrcatalystpossessedonlyweakbasicsites．Catalyticperformance，assessedbyCOhydrogenationtoC2+alcohols，wasimprovedintheCaO-dopedCuZnAIZ

7、rcatalystrelativetotheundopedcatalyst．KeyWords：CaOmodification；CuZnAIZrcatalyst；Synthesisgas；Higheralcohol1引言以作为清洁的燃料添加剂，而且还是许多化学品和聚随着人类对油类能源需求的不断增加以及环境合物合成的原料．合成低碳醇的原料通常是合成气，保护标准的曰益严格，寻找高效清洁的燃料替代品和而合成气可以通过天然气重整和煤的气化获得，添加剂(可有效提高辛烷值)受到了越来越多的关来源十分丰富；而且从长远来看，通过生物质资源来注．低碳混合

8、醇是一种C一C醇的混合物，它不仅可获得合成气，然后将合成气制成低碳醇或者F．TReceived：January7，2012；Revised：March14，2012；PublishedonWeb：March30，2012