改性的Ni基催化剂上CO甲烷化性能的研究.pdf

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1、石油化工·260·PETR0CHEMICALTECHN0LOGY2012年第41卷第3期改性的Ni基催化剂上CO甲烷化性能的研究王鑫，郭翠梨，张俊涛，詹吉山(天津大学化工学院，天津300072)[摘要]采用浸渍法制备了Ni0／AlO，NiO／TiO：一A12O3，NiO—LaO，／A1203，NiO—La203／TiO2一A12O3催化剂，考察Y4种催化剂的CO甲烷化性能，并利用TG+DTG方法表征催化剂表面的积碳量。实验结果表明，NiO／TiO2一AIO，，NiO—La／O／A12O，NiO—La，O／TiO一A1O

2、催化剂，~1]TiO2和LaO改性的NiO／A12O催化剂的CO甲烷化反应活性均有所提高，其中NiO—La：03／TiO一A1，O催化剂的活性、稳定性和抗积碳能力最好；采用NiO—La：0／TiO一A10催化剂，cow烷化反应的适宜条件为：反应温度450℃、反应压力1．5MPa、GHSV=10000h。。，在此条件下，CO转化率为99．5％，CH4收率和选择性均为98．1％。[关键词]一氧化碳甲烷化；镍基催化剂；NiO—La2O3／TiO2一A1203催化剂『文章编号]1000—8144(2012)03—0260—05

3、[中图分类号]TQ426[文献标识码]ACatalyticPerformanceofModifiedNiCatalystinCOMethanationWangXin，GuoCuili，ZhangJuntao，ZhanJishan(SchoolofChemicalEngineeringandTechnology，TianjinUniversity，Tianjin300072，China)[Abstract]Aseriesofcatalysts，namelyNiO／A12O3，NiO／TiO2-A12O3，NiO—La2O

4、3／Al2O3andNiO—La203／TiO2一A12O3werepreparedbyimpregnation．ThecatalyticperformancesofthecatalystsinCOmethanationwereinvestigated．ThecarbondepositionsonthecatalystswereanalyzedbymeansofTG．DTG．TheresultsshowedthattheactivitiesofNiO／TiO2一Al203，NiO—La203／Al203andNiO—L

5、a203／TiO2-A12O3catalystsforCOmethanationwerehigherthanthatofNiO／A12O3catalyst，amongwhichNiO—La2O3／TiO2一A12O3catalystshowedthehighestactivity，stabilityandanti-cokingcapacity．UndertheappropriatereactionconditionsofNiO-La2O3／TiO2-Al2O3ascatalyst，reactiontemperature

6、450oC，pressure1．5MPaandGHSV10000h～，COconversion，CH4selectivityanditsyieldcouldreach99．5％，98．1％and98．1％，respectively．[Keywords]carbonmonoxidemethanation；nickelcatalyst；NiO—La2O3／TiO2一A12O3catalyst我国天然气供需矛盾突出，专家预测2020催化剂通常以Ni为活性组分，一A1：O为载体，年需求量将达到2X10¨m，同期产量只能达到为了

7、改善其催化性能，人们尝试加入多种助剂，(1．4～1．6)×10¨m。⋯。依托我国丰富的煤炭资]／IlMgO、稀土等]。Lazaro等no。¨研究发现，源，若以煤为原料通过甲烷化反应生产合成天然加入少量的TiO，可使Ni基催化剂具有易还原、低温气，通过管道输送并经调压配气后进行工业应用和活性好、使用温度区域宽等优点。Zhang等研民用，既符合煤炭清洁利用的发展方向，同时也可究发现，La的加入使催化剂中Ni晶粒变小、分散度有效补充天然气供应的缺口。与采用水煤气作为城增加，从而改善催化剂的抗积碳性能。本课题组也市燃气气源相比

8、，煤气的甲烷化既可提高煤气热曾考察过Ti0~lLazO对Njl03催化剂的影响¨，值，又增加了运输与使用的安全l生。有必要对改性的NiO／A1O催化剂进行进一步的我国早期研制的甲烷化催化剂主要用于脱除研究。合成氨厂合成气中少量的CO。而CO甲烷化过程[收稿日期]2011—10—24；[修改稿日期]2011—12—09。需要处理的C