稀土改性的非晶态镍基催化剂对CO2甲烷化反应的研究.pdf

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1、化学工程师ChemicalEngineer2010年第4期文章编号：1002—1124(2010)04—0010—03j科：研：l_与：稀土改性的非晶态镍基催化剂：j}：‘爱：对CO2甲烷化反应的研究李懿桐，魏树权，田英(哈尔滨师范大学化学化工学院，黑龙江哈尔滨150025)摘要：以无定形的ZrO：为载体，非晶态金属Ni为活性组分，稀土作为助剂，考察了不同稀土对镍基催化剂的改性作用，采用XRD、SEM、NH。一TPD等技术对催化剂进行了表征。结果表明，稀土对镍基催化剂的CO甲烷化活性有明显的促进作用，反应温度为623K时，CO转化率提高了22．

2、7％。稀土改性后的催化剂颗粒较小且分布均匀，酸性增强。关键词：镍基催化剂；稀土；CO：甲烷化中图分类号：0614．33文献标识码：AMethanationofcarbondioxideontheamorphousNi—basedcatalystsmodifiedbyrareearth’UYi—tong，WEIShu—quan，TIANYing(CollegeofChemistry＆ChemistryEngineering，HarbinNormalUniversity，Harbin150025，China)Abstract：Thenickel—c

3、atalystmodifiedbyrareearthwasinvestigated．ThesurfacebehaviorsofthecatalystswerecharacterizedbyXRD、SEM、NH3一TPD．Theresuhsshowthatthecatalyticactivityandselectivityareim—provedbythemodificationofrareearth．Whenthereactiontemperatureis623K，theconversionofCO2enhanced22．7％．Rare-ear

4、th-modifiedcatalystparticlesweresmallandevenlydistributed．acidenhanced．Keywords：nickel—catalyst；rareearth；CO2methanation随着世界人口的剧增、森林面积的锐减和土地遭侵蚀、沙漠化以及工业大量使用矿物燃料(如煤、1实验部分石油等)，CO在大气中的含量越来越高。CO进人大气层后使地球升温，碳循环失衡，改变了地球生1．1催化剂的制备物圈的能量转换形式。其后果既危害自然生态系统将自制的ZrO：浸渍一定量的稀土硝酸盐溶液的平衡，更威胁人类的

5、生活。为了减少CO：的积累，24h，110~C烘干，于马弗炉550~C焙烧2h后再浸渍一将其进行催化转化极为重要。其中CO：的催化加氢定量的Ni(NO)：溶液，在不断搅拌下于363K水浴加热蒸干水分，烘干24h。用新鲜配制的KBH水溶液甲烷化由于具有明确的应用前景而倍受关注⋯。镍基催化剂是CO的催化加氢经常使用的催化剂，常用进行还原(KBH与金属盐的摩尔比为4：1)。待反应的载体一般为A12O，，TiO，SiO，海泡石等】。本文采至无气泡产生后，用蒸馏水反复洗涤至中性，再用无用沉淀回流浸渍法制备了ZrO载体，非晶态金属Ni水乙醇置换3次，最后保

6、存在乙醇中备用。为活性组分，并加人稀土对镍基催化剂进行改性，研1．2催化剂的评价究了Ni—RE—B／ZrO：催化剂对CO：碳甲烷化反应的采用自装多功能固定床流动反应装置测定催化活性和选择性的影响，并采用XRD，SEM，NH，一TPD剂的反应活性，反应器为双层套管组成的石英管。催对所制备的Ni—RE—B／ZrO催化剂进行表征。化剂在H2气氛中升温至623K，30min后通入CO和H的混合气。催化剂的评价条件：反应温度收稿日期：2010～O1—11623K，CO：H2=1：5。采用GC122型气相色谱仪基金项目：黑龙江省教育厅基金资助项目(1153

7、1244)；哈尔滨师范大(上海精密科学有限公司)跟踪测试原料气及产物学基金资助项目(KM2006—02)组成，热导池检测器，色谱柱为2mTDX一01，Ar为作者简介：李懿桐(1985一)，女，在读硕士研究生，主要从事催化化学载气。研究。导师简介：田英(1956一)，女，教授，研究领域：催化化学，研究方向：环境催化。2010年第4期李懿桐等：稀土改性的非晶态镍基催化荆对CO甲烷化反应的研究111．3催化剂表征宽，强度变低。另外，由图1还可知，与载体ZrO：相样品的晶相分析采用、1TI'R一Ⅲ型X射线衍射仪比，每一个稀土修饰的催化剂都没有出现新的衍

8、射(日本理学株式会社(Rigaku))测定，cu靶，K射线，峰，表明稀土分散的比较均匀，催化剂中没有新的电压40kV，电流150mA。采用$4800型