探析低温等离子体对镍基催化剂的改性研究

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1、簇烹黑!熟曩11⋯’¨“■⑩天洋大摹TIANJINUNIVERSITY硕士学位论文一～■R_I■■0●爿j：●¨■●¨P____学科专业：业兰王茎作者姓名：塞垫蔓指导教帅：奎握蓝堑窒虽天津大学研究生院2005年12月中文摘要甲烷部分氧化制合成气(POM)flj于本身具有的独特的优点，而备受关注。其中镍基催化剂由于具有活性高且价格低廉的优点成为近几年研究的热点。但是在高温下，镍基催化剂存在易积碳、烧结失活等缺点，使其工业化应用受到限制。很多学者在镍基催化剂中加入稀土元素或碱金属元素以提高其催化活性和稳定性，尽管取得了一定的进展，但是并没有从根本上解决问题。本文在实验室前期的研究基础上

2、，对不同压强下低温等离子体技术用于镍基催化剂表面改性进行了更进一步的研究。研究结果发现等离子体处理可以提高催化剂的活性、选择性和抗积碳性能，但是并没有改变催化剂的晶体状态；这和常压处理所得的实验结果一致；另外，等离子体处理可以使催化剂中的Nio和NiO的比例在反应过程中保持在一定的范围之内，在这个范围之内催化剂显示出较高的活性及较强的抗积碳能力；在Ni基催化剂里加入贵金属Pt或者对Ni基催化剂进行等离子体处理都能够降低催化剂的起始活性温度；等离子体发生装置内的压强对等离予体处理效果也会产生一定的影响，在其它条件相同的情况下，所处理催化剂的活性与处理装置内的压强成反比。混合气氛等离子

3、体与其中单一的纯气氛等离子体所处理的催化剂相比，活性均有所提高，其原因可能是m或N2中加入02后进行处理的催化剂与～或N2等离子体处理的催化剂相比，反应后前者Nio表面含量要比后者高许多。关键词：甲烷，部分氧化，Ni，Pt，等离予体，表面改性ABSTRACTTheutilizationofmethanehasbeeninvestigatedworldwidefortheproductionofmorevaluablechemicalsinrecentyears．Partialoxidationofmethane俾OM)tosyngashasattractedmuchmoreatte

4、ntionforitsspecialsuperioritiesrecently．Amongtheinvestigatedcatalysts，Ni—basedcatalystsaremorepromisingfortheirhighcamlyticactivityandlowcost．However,thecatalyststestedrequirehightemperatureactivation,andeasilylosetheiractivityduetotheseriouscarbondeposit，whichlimtstheirfurtherindustrialapplic

5、ations．Manyscholarstrytoimprovetheircatalyticactivityandcoking-resistantabilitybyaddinglanthanonoralkalimetalstotheNi—basedcatalysts，andhavemadeasmallprogressbuthavenotsolvedtheproblemsradically．Basedonthepreviouswork,Ni-basedcatalystsweretreatedbylowtemperatureplasmaunderdifferentpressures．It

6、WasfoundthatplasmatreatmentCallimprovecatalyticactivity,selectivityandanti·carbonability．Moreover,plasmatreatmentcankeeptheratioofNiO／NiOatacertainrangewhichmaycontributesgreatlytothehighercatalyticactivityandtheimprovedanti-carbondeposition．ThereactioninitiativetemperatureWasdisincreasedmarke

7、dlybyaddingPttoNi-basedcatalystsorbyplasmatreatment．ItWasalsofoundthateffectsofdifferentpressureonthecatalysts’charactersCanbeseen．Whentheotherconditionsareallthesarfle．thepressureishigher,thecatalyticactivityishigher．ItWasalsofoundthat