试析盐酸三乙胺—三氯化铝离子液体催化异丁烷丁烯烷基化反应的研究

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1、北京化工大学硕士学位论文盐酸三乙胺—三氯化铝离子液体催化异丁烷/丁烯烷基化反应的研究姓名：任鹏举申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：陈标华20060504摘要盐酸三乙胺一三氯化铝离子液体催化异丁烷，丁烯烷基化反应的研究离子液体作为一种新型催化剂在催化异丁烷／丁烯烷基化反应上表现出了良好的催化性能，如：高的活性；较好的重复使用性能，以及较好的烷基化油性质。同时，常规离子液体表现出烷基化产品中C8组分选择性差的缺点。研究具有更高c。组分选择性的离子液体催化剂具有重要的意义。本文通过在氯铝酸离子液体中加入具有较强供电子能力的有机助剂进行改性

2、，在保持催化活性的同时提高其对目的产物的选择性。无水AlCl3与Et3NHCl以摩尔比2：1合成的离子液体中分别加入不同有机助剂进行改性，在高压釜间歇反应器内评价了改性离子液体催化异丁烷／丁烯烷基化反应的性能，以此考察不同改性助剂对于离子液体催化性能的影响。实验结果表明：苯改性离子液体可以大幅提高目的产物的选择性，在较温和反应条件下，烷基化产品中C。组分含量可以达到76％，皿皿仍MH达到8．O以上，并且获得的烷基化油品质较好，已经达到工业硫酸法水平。无水AlCb粉末中经加入苯改性后，用于催化异丁烷／丁烯烷基化反应，所得反应结果与离子液体相似

3、。在此基础上，利用红外光谱与27Al核磁共振对改性前后离子液体和固体A1c13进行了表征，发现：2A1CJ3／Et3NHCl离子液体加入改性物质后其中阴离子结构发生变化，由单一的A12C17一结构变为A12C1，一与I摘要Alcl。一二者共存。结合烷基化反应结果，分析认为：离子液体中呈游离态的微量Alcl3或Al：C16是催化烷基化反应的活性中心，改性物质与活性中心的络合有利于提高离子液体对异丁烷／丁烯烷基化的催化性能。以Cu2+改性离子液体作为催化剂，将超重力反应器引入异丁烷／丁烯烷基化反应，利用其加强传质过程的特点来改善烷基化反应产物的

4、分布。实验中考察了反应温度、压力以及转子转速对烷基化反应的影响。研究表明：在超重力反应器内，由于反应时问较短，传质效率高，可以使离子液体催化异丁烷／丁烯烷基化的产物中n仰／DMH达到10．0左右，但由于超重力反应器的结构使烷基化反应存在气相反应区，导致烷基化油中C8选择性低于高压釜水平，反应温度对烷基化油品质的影响也更加显著。改变超重力反应器的结构，在强化传质的同时避免气相烷基化反应的发生，才能实现在超重力反应器内异丁烷／丁烯烷基化反应的优化。关键词：离子液体，异丁烷／丁烯，烷基化，超重力Ⅱ摘要Al时lationofC4inmodified

5、舢C13-Et3NHClionicliquidsAbstractAsoneof。noVelmedia，ionjcliquldscouldbeuSedasmecatalystmtheprocessofalkylationofisobuteneandbutanew油hi曲activ咄TheadVantageofionicliqujdascatalyStwasthatt11epfoductwitllhi曲qual畸couldbeeaSilysepa埘edwithhi曲purityalldthecatalystcouldbereused．HoweV

6、er，meselectiVi够for啪(trimethylpentane)wasremad曲1ylowermalltllatinconcen帆tedsul斯acidca协lyst．ToimproVethecatalyz．mgpropertiesofionicliquid，compo咖dsw№possessedlonepairelec岫lswereaddedinthe2AlCl3／EtjNHClionicliquidasadditiVes．Di腩remaddi_tiveswereaddedinmeionicliquidsyntllesized

7、bya11hydrousAlCl3aI】dtriemylaminehydrochl喇deaccordingtotllemolratioof2：1respectivelytogetdi腩rentmodifiedionicliquids．Thecatalyzingpropeniesofdif王IeremionicliquidswereinVestigatedinanautoclaVewimstirr．mgequ．pment．TheexperimentsreSultsindicatedmattlleadditionofaromaticssucha

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