CO2气氛下Ce基催化剂催化乙苯氧化脱氢研究

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1、？中位代ｉ〇〇ｉ７学巧：５２２０１５０１２５托京石油化工＃院硕士研究生学位论文题目Ｃ０２气氛下Ｃｅ基催化剂催化乙苯氧化脱氢研究研究生孙超专业领域化学工程校内导师丁福臣教授校外导师曾海高工曰期：２０１８年６月２５曰北京石油化工学院学位论文原创性声明＊本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全

2、意识到本声明的法律结果由本人承担。〇／作者签名：４３日期：＞崎１关于论文使用授权的说明学位论文作者完全了解北京石油化工学院有关保留和使用学位论文的规定，即：研宄生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属北京石油化工学院。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许学位论文被查阅和借阅；学校可以公布学、位论文的全部或部分内容，可以允许采用影印缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。论文暂不公开注释：本学位论文属于暂不公开范围，在解＿年密后适用本授权书。非暂不公开论文注释：本学位论文不属于暂不公开范围，适用

3、本授权书。作者签名＼ｆｌ：从招日期：１〇＾１＾ＴＪ：Ｖ／ｙ：校内导师签名＿１％日期７玲＾学位论文数据集中图分类号TQ032学科分类号530.2410论文编号1001720180125密级公开学位授予单位代码10017学位授予单位名称北京石油化工学院作者姓名孙超学号5220150125获学位专业名称化学工程获学位专业代码085216课题来源学校自选项目研究方向工业催化论文题目CO2气氛下Ce基催化剂催化乙苯氧化脱氢研究关键词乙苯氧化脱氢，CO2，CeO2，铈锆固溶体，纳米Al2O3论文答辩日期2018-06-22*论文类型应用研究学位论

4、文评阅及答辩委员会情况姓名职称工作单位学科专长校内指导教师丁福臣教授北京石油化工学院化学工程中国石油天然气股份校外指导教师曾海高级工程师有限公司辽河石化分化学工程公司评阅人1吴志杰副教授中国石油大学工业催化评阅人2纪培军教授北京化工大学化学工程评阅人3薛伟教授河北工业大学化学工程评阅人4答辩委员会主席季生福教授北京化工大学化学工程中节能六合天融环保答辩委员1潘利祥教授级高工化学工程科技有限公司答辩委员2贾彩副研究员中科院过程研究所化学工程答辩委员3李建刚教授北京石油化工学院化学工程答辩委员4王虹教授北京石油化工学院化学工程答辩委员5注：一.论文类型：1.产品研发2.

5、工程设计3.应用研究4.工程/项目管理5.调研报告6.其他二.中图分类号在《中国图书资料分类法》查询。三.学科分类号在中华人民共和国国家标准（GB/T13745-9）《学科分类与代码》中查询。四.论文编号由单位代码和年份及学号的后四位组成。摘要CO2气氛下Ce基催化剂催化乙苯氧化脱氢研究摘要乙苯脱氢是十大重要的石油化工原料生产过程之一。当前的乙苯脱氢工艺存在反应平衡受热力学限制，能耗大，催化剂易积炭失活，以及苯乙烯选择性差等缺陷。CO2气氛下乙苯氧化脱氢是克服这些缺陷的有效途径。本文研究了CexAl催化剂中CeO2负载量对催化剂性能的影响。在Ce15Al催化剂基础上

6、用ZrO2、Cr2O3、MgO、La2O3等进行改性。使用BET、XRD、SEM和H2-TPR对催化剂进行了表征。评价了CO2气氛下，催化剂的乙苯氧化脱氢反应性能。考察了焙烧温度、纳米/非纳米载体等制备条件，以及反应温度、CO2:EB进料比、接触时间等工艺条件对催化剂性能的影响。最后进行了100h寿命评价，并探讨了催化剂失活原因。主要结果如下：（1）浸渍法制备了不同CeO2负载量的CexAl催化剂。当CeO2负载量为15%(w)时催化剂活性最好，反应12h后乙苯转化率为46.1%，苯乙烯选择性为98.4%。对比了沉淀法和浸渍法制备的Ce15Al催化剂，发现沉淀法制备

7、的催化剂还原性好，比表面积高，颗粒尺寸小，具有更好的催化性能。反应12h后，乙苯转化率和苯乙烯选择性分别为48.1%和98.2%。（2）催化剂中添加ZrO2、Cr2O3改性Ce15Al催化剂。ZrO2、Cr2O3负载量分别为10%(w)和3%(w)时催化性能较好。与Ce15Al催化剂相比，Ce15Cr3Al催化剂初始活性高，但催化剂稳定性差，失活速率加快。Ce15Zr10Al具有较好的催化活性，且催化剂稳定性大幅提高。在此基础上，用MgO、La2O3改性Ce15Zr10Al催化剂。MgO、La2O3负载量分别为1%(w)和4%(w)时催化性能较好。与Ce15Zr